天然气水合物形成过程的热力学计算及抑制因素研究

发布时间：2020-04-12 18:32

【摘要】：天然气水合物是一种类似于冰的具有笼型结构的晶体。在低温和高压下，由水和天然气组分形成的冰状物。这种水合物一旦形成，将会给天然气生产造成极为不利的影响，会导致输送天然气管道的严重堵塞，从而造成停工停产，给企业和国家带来极大的经济损失。 对天然气水合物的研究已经成为当今世界科学研究的前沿和热点，技术新，难度大，并且存在重要的意义和应用价值。特别是在水合物生成机理方面的模拟计算还没有得到准确的实验数据。这在动力学方面显得尤为重要，因为它是指导和改进实验的操作和方法的重要手段。 对水合物生成过程中的Langmuir方程进行了计算，分析了Langmuir方程在水合物生成过程中的局限性；将动力学成核机理中的能量变化分为三部分，提出了动力学模型模拟计算的改进方法。计算出气体水合物的吸附过程中受温度和压力影响的动力学因素——成核临界半径。并用动力学方程关联出成核半径与能量和温度的关系。根据这一计算方法能得到较为准确的数据，说明了本方法能较好地计算出水合物生成的能量变化和临界半径。 对含有动力学抑制剂的水合物体系中的氢键，应用量子化学MP2从头计算方法在6-31G(d)的基组水平上进行几何优化，计算了水分子之间和抑制剂与水分子之间形成的氢键键长、电子密度和相互作用能，从量子化学角度探讨了水合物动力学抑制剂的作用机理，，结果表明动力学抑制剂与水分子形成的氢键明显强于水分子之间形成的氢键，抑制剂通过与水分子形成氢键阻止了水合物进一步生成。 合成了四种水合物动力学抑制剂，它们分别是：聚丙烯酰胺(PAM)、聚N-乙烯基-N-甲基乙酰胺(PVIMA)、聚甲基丙烯酰胺(PMAM)和乙烯基吡咯烷酮与醋酸乙烯酯(NVP/Vac)的共聚物。实验过程中新建了一台小型的天然气水合物生成装置，将动力学抑制剂(PAM、PVIMA、PMAM、NVP/Vac和PVP)加入到水合物生成装置中，得到了在特定浓度(1wt％)下水合物生成过程中气体压力随时间变化曲线，并将得到的曲线与纯水和一种水合物促进剂下的水合物生成时压力时间曲线作了比较，分析动力学抑制剂对天然气水合物生成过程的影响。结果表明动力学抑制剂明显地延长了水合物成核时间，降低了水合物的生成速率，在相同的时间里气体压力较没有添加条件下高，最终减少了水合物生成量。
【图文】：

2气体水合物概述天然气水合物是天然气与水在一定的条件下形成的类似于冰的笼型水合物(clathratehydrate)，俗称“可燃冰”。图1.1是试验合成的天然气水合物燃烧时的状态。自然界存在的天然气水合物的主要成分是甲烷和水。

PAM、P以M、PD脚以、D、PDM结图
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2004
【分类号】：P744

【引证文献】

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本文编号：2625043