基于新型功能纳米材料的光学传感器的构建及其在环境和生物检测中的应用
发布时间：2020-03-30 20:29
【摘要】：为满足对环境污染准确检测和生命健康的精确分析,纳米传感器领域的研究正受到广泛关注。基于纳米敏感材料和新型传感技术构筑的纳米传感器在环境检测、生物检测、临床诊断和食品安全等领域有着广阔的应用前景。发展纳米材料的制备方法,开发新的纳米传感技术,有着重要的理论价值及现实意义。本论文基于以上研究背景,以功能性金纳米簇(Au NCs)、碳量子点(CDots)、金属-有机骨架化合物(MOFs)为研究主体,围绕材料做了一系列环境、生物检测的应用研究。1.设计并制备了一种高灵敏检测多巴胺(DA)的比率荧光探针,该探针利用CDots与Au NCs间的共价键作用组装而成。传感设计基于以下事实:通过共价键连接的CDots和Au NCs产生FRET(fluorescence resonance energy transfer)作用,由于DA与Au NCs间的高亲和性相互作用,可以猝灭Au NCs的荧光,形成响应信号。由于Au NCs的猝灭终止了FRET效应,使得CDots的信号恢复,作为参比信号。据此构建的检测DA的比率荧光探针检测灵敏度高,并成功应用于血清样品中的DA检测,检测限为2.9 n M。2.设计并制备了一种高灵敏的Cu2+和Pb2+双检测比率荧光探针,该探针通过表面带正电的碳点(NCDots)与表面带负电的金簇(Au NCs)由静电组装而成。传感设计方案来自以下理论:Pb2+通过聚集诱导发光(AIE)效应有效增强Au NCs荧光,Cu2+通过能量转移效应猝灭Au NCs的荧光。再通过NCDots对目标物的不同响应,形成参比。达到对Cu2+和Pb2+进行可视化检测的目的。该探针具有制备简单、灵敏度高且检测可视化的特点,对Cu2+和Pb2+的检测限分别为0.15μM和0.5μM。3.由于双酚A(BPA)的低剂量高危害,对发展痕量BPA的高灵敏检测方法提出了强烈要求。本工作利用瓦锡骨架结构化合物(MIL101)通过π-π堆积作用吸附FAM-DNA适配体,通过光致电子转移(PET)机理猝灭FAM荧光(off),再通过BPA对FAM-DNA适配体的变构效应使荧光恢复(on),构建了一种off-on策略的BPA荧光探针。该探针具有成本低灵敏度高的特点,并成功应用于实际水样中的BPA检测,检测限为2.2 n M。4.本工作在附载了碳点的类沸石咪唑酯骨架化合物表面,原位修饰金纳米颗粒的形成纳米复合材料CDots@ZIF-8/Au NPs,用于电致化学发光(ECL)监测细胞凋亡。Caspase-3是一种控制细胞凋亡的半胱氨酸蛋白水解酶,它能特异性识别剪切DEVD(Asp-Glu-Val-Asp)氨基序列的多肽,是重要的细胞凋亡标志物。通过层层自组装的方式将CDots@ZIF-8/Au NPs修饰于金电极基底上,通过Caspase-3对肽段的切剪带来的ECL信号响应,监测人类慢性白血病细胞凋亡。
【图文】：
1.1AuNCs 的制备方法提高金簇的荧光性能和表面功能化是开发金簇制备方法的关键。研究人员通过不同定剂分子，合成金纳米簇，可以满足对不同目标分子的检测[14]。稳定剂分子主要有多蛋白[15]、硫醇类化合物[16]、脱氧核糖核苷酸 DNA[17]等，稳定剂分子可以和金种发生反应，使金种聚集成金纳米簇颗粒，同时在达到一定分子量时终止聚集反应，达到金控合成的目的。目前主要依据金簇稳定剂类型对金簇进行分类。1.1.1 小分子稳定法基于硫醇中的巯基与金原子间结合形成金硫键的强烈作用，通过硫醇小分子（如谷肽 GSH 与半胱氨酸 L-Cysteine）作为稳定剂对金种进行稳定。如图 1.1 所示，Luo 等谷胱甘肽稳定氯金酸，在 70℃下搅拌合成了发射光波长在 565 nm 的具有聚集诱导荧应（AIE）的金纳米簇[18]。
图 1.2 一锅法合成牛血清白蛋白稳定的金纳米簇[19]Fig 1.2 One-pot synthetic route, based on the capability of a bovine serum albumin (BSA).3 DNA 稳定法脱氧核糖核酸（DNA）是一种由四种不同种类的脱氧核糖核苷酸（鸟嘌呤、腺嘌呤嘧啶、胞嘧啶脱氧核糖核苷酸）组成的，携带遗传信息的链状大分子。DNA 稳定的金以被设计成适配体，用于特异性分子识别。稳定剂 DNA 分子的序列对金簇的荧光性有很大影响，可调通过对 DNA 序列的设计，达到控制合成金簇性能的目的[20]。AuNCs 的应用金纳米簇具有合成简单，易功能化，荧光性能好，斯托克斯位移大，抗光漂白，生物等优点，被广泛应用于环境、生物检测和蛋白质分析等领域。.1 环境检测重金属、农药污染物，，有着剂量低危害大的特点，金簇构建的高灵敏传感器被应用于
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X830
本文编号：2608023
【图文】：
1.1AuNCs 的制备方法提高金簇的荧光性能和表面功能化是开发金簇制备方法的关键。研究人员通过不同定剂分子，合成金纳米簇，可以满足对不同目标分子的检测[14]。稳定剂分子主要有多蛋白[15]、硫醇类化合物[16]、脱氧核糖核苷酸 DNA[17]等，稳定剂分子可以和金种发生反应，使金种聚集成金纳米簇颗粒，同时在达到一定分子量时终止聚集反应，达到金控合成的目的。目前主要依据金簇稳定剂类型对金簇进行分类。1.1.1 小分子稳定法基于硫醇中的巯基与金原子间结合形成金硫键的强烈作用，通过硫醇小分子（如谷肽 GSH 与半胱氨酸 L-Cysteine）作为稳定剂对金种进行稳定。如图 1.1 所示，Luo 等谷胱甘肽稳定氯金酸，在 70℃下搅拌合成了发射光波长在 565 nm 的具有聚集诱导荧应（AIE）的金纳米簇[18]。
图 1.2 一锅法合成牛血清白蛋白稳定的金纳米簇[19]Fig 1.2 One-pot synthetic route, based on the capability of a bovine serum albumin (BSA).3 DNA 稳定法脱氧核糖核酸（DNA）是一种由四种不同种类的脱氧核糖核苷酸（鸟嘌呤、腺嘌呤嘧啶、胞嘧啶脱氧核糖核苷酸）组成的，携带遗传信息的链状大分子。DNA 稳定的金以被设计成适配体，用于特异性分子识别。稳定剂 DNA 分子的序列对金簇的荧光性有很大影响，可调通过对 DNA 序列的设计，达到控制合成金簇性能的目的[20]。AuNCs 的应用金纳米簇具有合成简单，易功能化，荧光性能好，斯托克斯位移大，抗光漂白，生物等优点，被广泛应用于环境、生物检测和蛋白质分析等领域。.1 环境检测重金属、农药污染物，，有着剂量低危害大的特点，金簇构建的高灵敏传感器被应用于
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X830
【参考文献】
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1 卢庆;碳量子点的制备及其在环境与生物分析中的应用[D];江苏大学;2016年
2 许朝用;基于金簇及碳点的比率型pH探针制备研究[D];华中农业大学;2015年
本文编号：2608023
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