介质阻挡放电协同改性天然赤铁矿催化降解乙酸乙酯

发布时间：2020-03-30 23:03

【摘要】：为强化DBD对挥发性有机物(VOCs)的处理效果,本文以天然赤铁矿为载体,分别负载活性组分Bi_2WO_6、TiO_2、CeO_2,制备了Bi_2WO_6/α-Fe_2O_3、TiO_2/α-Fe_2O_3、CeO_2/α-Fe_2O_3复合催化剂,以自制DBD反应器协同催化剂降解乙酸乙酯,并利用X射线衍射仪(XRD)、比表面积分析仪(BET)、X射线光电子能谱仪(XPS)扫描电子显微镜(SEM)对催化剂进行表征。考察了活性物质负载量及煅烧温度对复合催化剂活性的影响,对比分析了乙酸乙酯初始浓度、气体停留时间及相对湿度对DBD及DBD协同催化剂体系中乙酸乙酯去除率和能量产率的影响,探究了催化剂对O_3浓度及矿化率的影响,并在对降解产物进行分析的基础之上,对其反应途径进行了探讨。结果表明:(1)采用溶胶凝胶法制备的Bi_2WO_6/α-Fe_2O_3复合催化剂,当Bi_2WO_6和赤铁矿的质量比为0.25:1且煅烧温度为450 ~oC时制备的复合催化剂催化活性最佳。在不同工艺参数条件下,乙酸乙酯去除率和能量产率均表现为DBD/Bi_2WO_6/α-Fe_2O_3DBD/α-Fe_2O_3DBD/Bi_2WO_6DBD;随着乙酸乙酯初始浓度从200 mg/m~3升至1000 mg/m~3,DBD/Bi_2WO_6/α-Fe_2O_3体系中乙酸乙酯去除率由95.15%降至66.21%,但其能量产率从2.27 g/kWh升至7.88 g/kWh;在停留时间为1.53 s时,DBD/Bi_2WO_6/α-Fe_2O_3体系中乙酸乙酯去除率达到了100%;随着相对湿度的增加,不同体系中乙酸乙酯去除率先增后降,且在65%时达到最大值;催化剂的置入能够显著提高矿化率并降低尾气中O_3浓度,当输入功率为84 W时,相对于单独DBD,DBD/Bi_2WO_6/α-Fe_2O_3体系中乙酸乙酯去除率和矿化率分别提高了19.16%与14.44%,而O_3浓度降低了74.47%。研究显示,DBD协同Bi_2WO_6/α-Fe_2O_3复合催化剂能够高效去除废气中的乙酸乙酯,其最终降解产物主要为CO_2、H_2O,结合FT-IR和GC-MS图谱可知,降解产物中还包含有少量的CO以及微量的CH_4、CH_3CH_2OH、CH_3COOH等小分子有机化合物。(2)通过溶胶凝胶法制备的TiO_2/α-Fe_2O_3复合催化剂,当TiO_2和赤铁矿的质量比为0.5:1且煅烧温度为400 ~oC时制备的复合催化剂催化效果最佳。在不同工艺参数条件下,乙酸乙酯去除率和能量产率均表现为DBD/TiO_2/α-Fe_2O_3DBD/TiO_2DBD/α-Fe_2O_3DBD。在乙酸乙酯初始浓度为400 mg/m~3时,相较于单独DBD,DBD/TiO_2/α-Fe_2O_3体系中乙酸乙酯去除率和能量产率分别提高了24.25%、1.15 g/kWh;随着停留时间从0.38 s增至1.53 s,DBD/TiO_2/α-Fe_2O_3体系中乙酸乙酯去除率从65.07%增至100%,但其能量产率从4.96 g/kWh降至1.90g/kWh;相对湿度对乙酸乙酯去除率有较大的影响,在相对湿度为65%时乙酸乙酯去除率达到最大值;在功率为84 W时,相对于单独DBD,DBD/TiO_2/α-Fe_2O_3体系中O_3浓度降低了77.07%,矿化率提高了15.76%。(3)采用浸渍法制备的CeO_2/α-Fe_2O_3复合催化剂,当CeO_2和赤铁矿的质量比为0.4:1且煅烧温度为400 ~oC时制备的复合催化剂催化活性最佳。在不同工艺参数条件下,乙酸乙酯去除率和能量产率均表现为DBD/CeO_2/α-Fe_2O_3DBD/CeO_2DBD/α-Fe_2O_3DBD。在输入功率为84 W,乙酸乙酯初始浓度为400mg/m~3、流量为1 m~3/h、相对湿度为65%条件下,相较于单独DBD,DBD/CeO_2/α-Fe_2O_3体系中乙酸乙酯去除率和能量产率分别提高了21.26%、1.01g/kWh,O_3浓度降低了75.86%,同时矿化率增加了14.76%。
【图文】：

-Fe2O3，，（b）Bi2WO6和（c）Bi2WO6/ 图 3.4 不同催化剂的 SEM 图mages of (a) -Fe2O3, (b) Bi2WO6and (c) Bi2

a） -Fe2O3，（b）TiO2和（c）TiO2/ -Fe图 4.4 不同催化剂的 SEM 图EM images of (a) -Fe2O3, (b) TiO2and (c) T
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O643.3;X701

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本文编号：2608177