氧化铈薄膜扩散梯度技术用于无机砷和溶解性磷的原位测定

发布时间：2020-04-25 04:27

【摘要】：近年来,水体的砷和磷污染日益严重。无机砷是强致癌物质,能够对人体的健康产生直接危害;过量的磷是引起水体富营养化的主要“元凶”。因此,开展水体中砷和磷的实时监测对保护生态环境和人类健康具有重要意义。薄膜扩散梯度技术(DGT)是一种新型原位采集分析技术,其分析结果代表采样时间内待测物的平均浓度,并可用于污染物的生物有效性分析。本文将氧化铈纳米颗粒与聚丙烯酰胺凝胶结合,发展了基于氧化铈结合相的DGT技术,并建立了水中无机砷和溶解性磷的原位监测方法。研究内容如下:采用一步共沉淀方法制备了氧化铈纳米颗粒。通过扫描电镜、比表面积分析仪、Zeta电位分析等方法对材料的形貌、比表面积及等电点进行了表征。结果显示,该方法制备的氧化铈材料为纳米颗粒状,平均直径为10-100 nm,比表面积为82.3 m~2/g,平均孔径为3.54 nm,等电点为pH 5.4,在水中具有良好的分散性和稳定性。制备了氧化铈(CeO_2)凝胶结合相,直径2.5 cm,该结合相对As~(III)最大吸附容量值为661.40μg/片,对As~V最大吸附容量值为371.30μg/片。基于新型CeO_2结合相的DGT进行As~(III)和As~V的采样分析,在72 h内,采样量与时间呈线性关系(R~2=0.99),分析结果不受pH(4.20~9.05)和离子强度(10 nmol/L~0.5 mol/L)变化的影响。利用CeO_2-DGT采样和氢化物发生-原子荧光分析法,对As~(III)和As~V的检测限分别为0.032μg/L和0.064μg/L。将该分析方法用于水库水及海水中无机砷的分析,测定结果显示水库中无机砷的浓度为1.38±0.09μg/L,海水中无机砷的浓度为0.45±0.06μg/L。将CeO_2凝胶结合相用于水中溶解性磷的分析,其最大吸附容量值为596.05μg/片。将CeO_2-DGT进行溶解性磷的采样分析,在72 h内,采样量与时间呈线性关系(R~2=0.99),分析结果不受pH(4.22~9.32)和离子强度(10 nmol/L~1 mol/L)变化的影响。利用CeO_2-DGT采样和钼酸铵比色法,对磷的检测限为47.03μg/L。将该方法应用于水库水及海水中溶解性磷的分析,结果显示水库中溶解性磷的浓度为337.97±17.57μg/L,海水中溶解性磷的浓度为174.91±10.25μg/L。本研究发展了基于CeO_2纳米材料的新型DGT结合相,新结合相具有容量大、吸附速度快、稳定性好等优点,在此基础上发展了CeO_2-DGT和氢化物发生-原子荧光光谱法测定水中无机砷和溶解性磷新方法,在水体中无机砷和溶解性磷的原位监测领域具有很好的应用价值。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X832

【参考文献】