非碳基吸附剂对重金属氯化物高温吸附规律及机理研究

发布时间：2020-05-29 06:32

【摘要】：焚烧技术已成为国际上处理固废的重要手段,垃圾组分中含有的大量有机氯和无机氯使得氯化物成为焚烧炉内重金属存在的重要形态之一,重金属氯化物的高温吸附是研究热点之一。本文利用丰富廉价的非碳基吸附剂探究其对重金属氯化物的高温吸附规律与机理。首先本文以固废焚烧烟气中氯化铅为代表,综合考察天然高岭土、沸石、氧化钙、二氧化硅对其吸附性能、浸出毒性,筛选出最佳吸附剂。同时,研究筛选出的最佳吸附剂对多种重金属氯化物(Pb、Cu、Zn、Cd)的吸附特性。结果表明:氧化性氛围下,吸附剂在900℃时对PbCl_2的吸附能力依次为:天然高岭土氧化钙沸石二氧化硅,吸附剂的孔隙结构、比表面积和化学组分是决定其重金属吸附能力的重要因素。天然高岭土不仅吸附效率高,且吸附后浸出毒性小,是一种优良的吸附剂。水分的存在显著提高了天然高岭土的吸附能力,但对其他三种吸附剂的吸附能力影响有限。在600℃~900℃,天然高岭土对铅的吸附效率最高,镉、铜、锌依次次之。对四种氯化物而言,其弱酸不可浸出比例均高于可浸出部分比例。在以上研究基础上,通过两段式竖直管式炉实验并辅以热力学平衡计算研究了H_2O、O_2、温度对天然高岭土铅吸附规律及共晶熔化机制的影响。结果表明:H_2O促进了天然高岭土对PbCl_2的吸附;O_2在温度大于等于800℃时促进了吸附,在温度小于800℃时则不能起促进作用。不论何种氛围,天然高岭土中的铅都主要以不可浸出的形式存在,且浸出率随温度的增加而减小。天然高岭土对PbCl_2的吸附产物主要为铅的硅铝酸盐,其物相、晶型与氛围、温度有关。天然高岭土吸附PbCl_2后的表面形貌有三类:层片状、半熔化状与熔化状,其熔化机制与H_2O、温度息息相关。水分对天然高岭土铅吸附能力的促进作用有以下两个原因:(1)水能参与吸附反应,提供反应所需的氧原子。(2)水的存在促进了高岭土表面共晶熔化,适量的熔化有利于吸附。最后,将天然高岭土深度脱羟基,制备出偏高岭土,研究偏高岭土对PbCl_2的吸附规律及机理。结果表明:水蒸气的存在、温度的升高对偏高岭土的铅吸附起促进作用,偏高岭土中的铅都主要以不可浸出的形式存在,浸出率随温度的增加而减小。在有水条件下,偏高岭土与PbCl_2反应生成四种晶型的铅硅铝酸盐,且产物结晶度随着温度的升高而增强;无水条件下吸附产物的XRD衍射峰较为无序。偏高岭土可直接与PbCl_2、H_2O发生反应生成PbO·Al_2O_3·2SiO_2;亦或PbCl_2在挥发段先转变成PbO,之后PbO与偏高岭土反应生成PbO·Al_2O_3·2SiO_2。偏高岭土吸附PbCl_2的熔化机制与天然高岭土类似,但在温度的作用下相邻叠片聚拢成球是偏高岭土熔化过程中所特有的现象。高岭土自身羟基官能团与外加水分对铅吸附的影响规律如下:羟基与外加水分共同作用的吸附效果羟基单独作用的吸附效果≥外加水分单独作用的吸附效果既无羟基作用又无外加水分作用的吸附效果。高岭土吸附PbCl_2的最佳条件为:选用天然高岭土、水蒸气存在且温度为700℃。
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【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X701;O647.3

【参考文献】