FeOCl制备及催化臭氧化去除水中邻苯二甲酸二甲酯的研究

发布时间：2020-08-11 18:04

【摘要】：我国目前存在水资源严重短缺的问题,研究污水再生利用的方法是缓解我国水资源短缺有效途径。高级氧化技术中的非均相催化臭氧化技术是一种比较高效的方法,它对污水中绝大部分有机物有较好的降解效果,具有氧化能力强、工艺简单、无附加能投入且无二次污染等优点。在催化臭氧化技术中,铁基催化剂由于分布广泛、催化效率高等优点而备受关注。本文采用改进的方法制备氧基氯化铁(FeOCl)催化剂,并对制得的催化剂进行物理化学性能表征,表征方法包括XRD、SEM、FTIR、TG、BET和Zeta电位等。实验选取邻苯二甲酸二甲酯(DMP)为降解目标,以DMP去除率为指标,用筛选出的催化活性最好的催化剂,考察了DMP初始浓度、臭氧投加量、催化剂浓度、溶液初始p H值和反应温度等影响因素对降解效率的影响。结合表征结果,初步分析了催化剂的物化性能与DMP去除率之间的关系。实验结果表明DMP的去除率与臭氧投加量和催化剂浓度呈正相关。当溶液初始p H值从3~11变化,温度在5℃~45℃变化时,DMP去除率表现为先增高后降低的趋势,并且在p H=9,反应温度为25℃时DMP去除效果达到最优。目标物的初始浓度与DMP去除率呈负相关。通过两种体系中的臭氧传质和反应后溶液中化学需氧量(COD)测定比较表明,FeOCl能提高臭氧传质效率并降低水体污染程度。通过电子顺磁共振技术,直接检测到了羟基自由基(·OH)的存在,说明FeOCl催化臭氧化符合·OH理论。利用叔丁醇与·OH反应的特性,间接验证了·OH机理,并进一步测定了反应体系中的·OH产量。最后推测了FeOCl催化臭氧分解产生·OH的路径。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703
【图文】：

存在状态,分解过程,催化剂,金属氧化物

图 1-1 催化剂存在状态下臭氧的分解过程在FeOOH存在的情况下，O3会转化为 OH，金属氧化物在水中会吸附水水分子解离成H+和OHˉ，反应会进一步进行，形成表面羟基。Qi等人通OH及A12O3催化臭氧降解对氯苯甲酸的研究，得出相似的机理[30,31]。(2) 有的研究认为固相催化剂与有机污染物的络合作用是催化臭氧氧化素[32,33]。有机物与金属氧化物发生络合作用后形成的络合物更易与体系和羟基自由基等发生反应，促进有机物的降解。其作用机理见下式：F A F-A3F-A+O / OH F-P2F-P+H O F-OH3 2 2P+O / OH CO +H O其中，F代表催化剂表面的活性位，A代表溶液中的有机物，P为反应的中F-A代表在催化剂表面形成的有机络合物，F-P为中间产物在催化剂表面应产物。F-P会由于水分子的作用而使得中间产物脱落，从而金属氧化物

技术路线图,技术路线

本论文研究的技术路线

降解效果,工程硕士学位,促进作用,催化臭氧化

哈尔滨工业大学工程硕士学位论文促进作用。其中催化剂 FeOCl-250 对 DMP 去除效果的促进作用最明显，行到 10min 时，DMP 的去除率达到 22.5%，反应进行到 30min 时，DMP的提升到 41.4%。这可能是由于在 250℃制备的 FeOCl 结晶程度高，有高的晶面(111)形成，并且在溶液中容易生成表面羟基，从而使得其催化效实验选取催化剂 FeOCl-250 为对象，进一步研究 FeOCl 的催化臭氧化性

【参考文献】