胶州湾沉积物重金属生物地球化学特征及对人类活动导致的环境演变潜在讯息解析

发布时间：2017-06-08 10:03

  本文关键词：胶州湾沉积物重金属生物地球化学特征及对人类活动导致的环境演变潜在讯息解析，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：对胶州湾这一典型人为影响性海湾生态环境变化的研究,对于促进近海环境可持续利用意义重大。本文对2015年采集的胶州湾表层及柱状沉积物进行了系统分析,重点研究了沉积物中重金属(Cr、Cu、Ni、Zn、Cd、Sb、Sn、Pb等)的生物地球化学特征,诠释了表层沉积物中重金属的形态特征、来源及潜在生态风险,探寻了简洁且能够有效提取活性组分、表征人为影响的元素形态浸提方法,甄别了柱状沉积物不同粒径组分对人为活动和自然变化的指示意义。获得主要结论如下:1、胶州湾表层沉积物中重金属总量的空间分布主要受控于沉积物粒径、有机质含量及生物过程相关物质的稀释作用等因素;重金属的形态分布模式是人为活动影响、元素自身特征、沉积物理化环境综合作用的结果,重金属残渣态主要为自然来源,而活性形态(非残渣态)与人为影响的来源密切相关,沉积物中重金属的形态特征更能表征人为活动对海湾沉积物环境的影响。化学形态和富集因子综合表明胶州湾表层沉积物中Cd潜在生态风险较高。沉积物中重金属含量的高值区位于Ca、Sr、Ba含量的低值区,重金属与Ca、Sr、Ba含量呈显著负相关,较高的Qg源生物沉降对沉积物中重金属的丰度产生稀释作用,从而掩盖重金属受人为影响程度。此外,表层沉积物中重金属的总量与沉积物粒径及有机质含量呈显著正相关,有机质含量较高的细粒径沉积物更易于富集重金属。不同重金属的形态分布主要受控于人为活动影响、元素自身特征和沉积物理化环境。人为活动主要影响重金属活性形态在总量中所占的比例,受人为活动影响较大的沉积物中重金属的活性形态含量在总量中所占比例较高;相关性分析和主成分分析综合表明胶州湾沉积物中活性形态(酸可提取态、可还原态、可氧化态)主要来源于人类工农业生产的排放,而残渣态主要为自然来源。重金属在沉积物中的结合方式受元素自身特征的控制,不同重金属与有机质及铁锰氧化物的结合能力不同。此外,受沉积物p H、氧化还原条件变化的影响,重金属不同形态之间存在相互转化。沉积物中重金属的富集因子(EF)及潜在生态风险评价(PAC)的结果综合表明,沉积物Cd污染较严重,其潜在生态风险相对较高;Pb、Sn和Sb的富集因子虽较高,但生态风险程度较低;Cu、Ni和Zn人为污染程度较低,但生态风险处于中等风险等级。因此需要严格控制胶州湾Cd、Cu、Ni和Zn的人为污染输入。2、实验筛选比较了0.1 mol/L HCl(方法1)、1 mol/L HCl(方法2)和1 mol/L HCl+1.75 mol/L HNO3(方法3)三种沉积物单级提取方法对于甄别重金属人为污染的有效性。结果表明方法1对沉积物中Cu、Pb、Zn的人为污染具有较高的辨识度,其浸提结果与BCR三步提取方法具有较高相关性;对胶州湾而言,方法1浸提的重金属活性组分的空间分布特征与其实际污染状况相吻合,明显反馈了胶州湾沉积物重金属人为污染的讯息。因此,方法1作为一种简洁的形态分析方法更适合于进行大范围沉积物重金属人为污染评价。三种单级浸取法对陆源碎屑元素(Al、Sc、Ti、Th、Fe)提取率由大到小依次为:方法3方法2方法1,反映了方法1对较大颗粒物的破坏程度最小。三种单级提取法对稀有元素的提取率表明方法2、方法3与BCR方法具有显著差异,不适用于作为BCR分级提取的替代性方法。人为信号指数(ASI)的评价结果表明方法2和方法3提取结果的重金属ASI值较低,容易释放出沉积物较大颗粒内层中的“惰性”重金属;0.1 mol/L HCl提取结果的重金属ASI值较高,表明浓度较低的盐酸对重金属活性组分的提取效率更高,尤其对于Cu、Pb和Zn,0.1 mol/L HCl提取结果的ASI值与BCR浸取方法接近。Al归一化后,胶州湾表层沉积物中0.1 mol/L HCl提取的重金属含量的高值区出现在李村河口和海泊河口,与以往研究结果和实际污染状况相吻合,表明0.1 mol/L的HCl浸提的重金属活性组分含量能够解析胶州湾沉积物人为污染讯息。3、柱状沉积物不同粒径组分对自然变化和人为活动的响应讯息不同。沉积物细粒径和中粒径组分中的重金属更显著地记录了人为活动影响的讯息和程度。而粗粒径沉积物中重金属的垂直变化更多地反映了区域历史气候的自然变化。运用地累积指数(Igeo)和富集因子(EF)对沉积物不同粒径组分重金属富集程度进行评价,结果表明沉积柱细粒径和中粒径组分对人为源重金属富集程度较高。根据细粒径和中粒径组分中重金属人为影响因子(AF),将人为活动影响下胶州湾的环境演化分为三个阶段:1940s之前,青岛工农业发展缓慢,胶州湾受人为活动影响较小,细粒径和中粒径沉积物重金属人为影响因子较低;1940s-2000s期间,青岛工业农业逐步发展,胶州湾受人为活动影响程度增大,细粒径和中粒径沉积物重金属人为影响因子随之逐渐增加;2000s至今,随着人们对生态环境的日益关注,市政府加大监管力度,胶州湾的污染来源减少,细粒径和粗粒径沉积物中重金属人为影响因子逐渐降低。粗粒径沉积物中重金属含量自下而上表现为逐渐降低的变化趋势,受百年来青岛地区气温逐渐升高的影响,陆源碎屑颗粒的风化作用增强。
【关键词】：重金属 形态 粒径分级 沉积物 环境演变 生物地球化学 胶州湾
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(海洋研究所)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X55
【目录】：

• 致谢4-6
• 摘要6-9
• Abstract9-14
• 第一章 绪论14-37
• 第一节 近海沉积物中重金属地球化学研究综述14-21
• 1.1.1 重金属的来源14-16
• 1.1.2 重金属分布的控制因素16-17
• 1.1.3 重金属的形态分析17-19
• 1.1.4 重金属的环境指示意义19-21
• 第二节 研究区域环境特征及沉积物重金属研究现状21-31
• 1.2.1 胶州湾的自然环境特征21-25
• 1.2.2 沉积物来源及沉积速率25-27
• 1.2.3 研究区周边人类活动27-29
• 1.2.4 胶州湾沉积物中重金属研究现状29-31
• 第三节 本论文的选题意义及与主要研究内容31-33
• 第四节 样品的采集、分析与处理33-37
• 1.4.1 样品采集与保存33-35
• 1.4.2 样品前处理35-36
• 1.4.3 样品的分析测定36-37
• 第二章 胶州湾表层沉积物中重金属的地球化学37-56
• 第一节 表层沉积物常量元素分布37-39
• 第二节 胶州湾表层沉积物中重金属的分布特征39-43
• 2.2.1 表层沉积物重金属含量39-41
• 2.2.2 重金属空间分布及其控制因素41-43
• 第三节 胶州湾表层沉积物中重金属的形态特征43-48
• 2.3.1 表层沉积物重金属形态分布模式43-45
• 2.3.2 重金属形态影响因素分析45-48
• 第四节 胶州湾表层沉积物中重金属的来源解析48-53
• 2.4.1 相关性分析48-49
• 2.4.2 主成分分析49-51
• 2.4.3 河流输入与大气输入估算51-53
• 第五节 胶州湾表层沉积物中重金属的污染评价53-56
• 2.5.1 生态风险评价准则53-54
• 2.5.2 富集因子54-56
• 第三章 胶州湾表层沉积物中元素活性组分单级提取初探56-71
• 第一节 陆源碎屑元素57-60
• 3.1.1 不同浸取方法提取率的比较57-59
• 3.1.2 单级提取与BCR连续提取之间的相关性分析59-60
• 第二节 稀有元素60-62
• 第三节 碱金属碱土金属62-63
• 第四节 重金属63-71
• 3.4.1 不同浸取方法提取率的比较63-65
• 3.4.2 单级提取与BCR连续提取之间的相关性分析65-67
• 3.4.3 单级提取的重金属活性形态的污染讯息指示作用67-71
• 第四章 胶州湾沉积柱中重金属的地球化学特征及环境指示作用71-92
• 第一节 柱状沉积物的地球化学特征71-76
• 4.1.1 沉积柱不同粒径组分中常量元素的分布特征71-73
• 4.1.2 沉积柱粒度垂直分布特征73-75
• 4.1.3 沉积柱的沉积速率75-76
• 第二节 沉积柱不同粒径组分中重金属总量76-82
• 4.2.1 重金属在沉积柱不同粒径组分间的分布76-79
• 4.2.2 重金属在沉积柱不同粒径组分中的垂直变化79-82
• 第三节 沉积柱不同粒径组分中重金属的形态特征82-86
• 第四节 沉积柱不同粒径组分中重金属的环境指示意义86-92
• 4.4.1 人为活动讯息解析86-90
• 4.4.2 气候变化讯息解析90-92
• 第五章 结语92-95
• 参考文献95-100
• 硕士期间发表和完成的学术论文100

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