南海沉积物中多环芳烃单体碳同位素的测定

发布时间：2017-12-21 15:31

  本文关键词：南海沉积物中多环芳烃单体碳同位素的测定　出处：《成都理工大学》2016年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：多环芳烃(PAHs)是一类含量低,具有“三致”效应的有机污染物,可通过地表径流、大气的干湿沉降以及污水的排放等途径进入到海洋环境,最终进入沉积物中,对海洋生态环境造成严重的威胁。追溯污染源,对于有效控制及治理污染显得尤其重要。单体碳同位素技术被广泛用于有机污染物源解析中,但是样品前处理困难,单体同位素标准稀缺,以及实验过程中可能的同位素分馏现象,都使该技术在应用时受到限制。本文针对这一问题,通过对样品前处理、气相色谱及气相色谱同位素质谱仪测定条件的优化,建立了一套完整的多环芳烃单体碳同位素测定方法,完成了大亚湾柱芯及南海西部表层沉积物样品中多环芳烃的检测,涉及的主要工作和结论如下。(1)通过加标实验考察了索氏抽提法的萃取时间和萃取温度,发现以二氯甲烷为提取剂,在70℃下萃取48 h,提取效果最佳;(2)在不同展开体系下,当展开剂为正己烷-氯仿且两者之比为9:1(v/v)时,高效薄层板对混标(多环芳烃和烷烃)的分离效果最佳;(3)采用EA-IRMS对16种多环芳烃单体碳同位素进行了定值;运用16种多环芳烃混标,采用GC-C-IRMS考察了高效薄层色谱、气相色谱进样体积、吹扫时间、进样浓度的同位素分馏现象。结果表明,优化后的过程未发现明显的同位素分馏现象;通过浓度校正曲线可以对沉积物单体碳同位素数据进行校正。(4)平行测定10次样品空白,计算出方法检出限为1.11 ng~6.41 ng;平行测定5次16种混合标准,RSD(n=5)为0.67%~9.00%;样品加标回收率在72.8%~112.3%范围之内。(5)采用建立的多环芳烃前处理及仪器分析方法,对大亚湾柱芯及南海西部表层沉积物样品进行了分析测定,获得结果如下。(1)除∑PAHs外,沉积物各常规参数之间具有显著的正相关性。其中,南海西部表层沉积物中C/N值变化在0.77-6.37之间,大亚湾柱芯样C/N值在3.22-7.46之间,表明多环芳烃主要受控于海源污染,包括海水养殖、船舶等海上流动污染。(2)南海西部海域表层沉积物中PAHs总量(∑PAHs)的浓度为139.1 ng/g~785.7 ng/g,平均值为362.7 ng/g。组成特征主要以三环、四环和六环为主,但总体呈现高环PAHs(4-6环)多于低环(2-3环)PAHs的趋势。其多环芳烃单体碳同位素值变化范围在-33.90‰~-16.98‰之间,单体碳同位素平均值为-25.45‰,分子量大(高环)的多环芳烃碳同位素值比分子量小(低环)的多环芳烃碳同位素值轻。多环芳烃来自于混合源,包括煤、木材和化石燃料的燃烧源,汽油和柴油车尾气排放物以及石油源。(3)大亚湾沉积物柱芯中PAHs总量(∑PAHs)的浓度范围为99.3~676.5ng/g,平均值为303.6ng/g。组成特征以高环数(4-6环)的多环芳烃为主。60年代之前,该海域沉积物中的PAHs主要来自于燃烧源,而60年代后,PAHs则主要来自于燃烧源和石油混合源,这可能是由于机动车尾气、海上船舶和石油泄露等引起的。该海域60 cm深柱芯样中PAHs单体δ13 C在-35.0‰~-16.1‰之间,分子量大(高环)多环芳烃碳同位素值比分子量小(低环)多环芳烃碳同位素值轻,16种PAHs碳同位素平均值随着层位的增加呈现偏负(贫13C)的趋势。前期(1957年)PAHs碳同位素值偏负,可能主要由于木材、煤等的不完全燃烧;后期(1957年),PAHs碳同位素值偏正,并于1960年达到峰值。造成这种现象的原因,除了木材、煤等的不完全燃烧外,还有可能是由于汽车等机动车尾气的排放、海上船舶和石油泄露等。本研究提供了EPA16种PAHs单体碳同位素值,丰富了南海西部和大亚湾海域PAHs的相关数据。
【学位授予单位】：成都理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X834;O657

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