酒石酸插层NiMgAl-TA催化剂的制备及其甲烷裂解制氢的催化性能研究

发布时间：2024-04-02 06:25

　　甲烷裂解制氢(CDM)过程具有过程单位能耗低,且不产生碳氧化物排放的优点,为清洁高效制取氢气提供了一条可行技术路线。制备高效稳定镍基催化剂成为该反应研究的重点。采用离子交换法成功制备了酒石酸掺杂NiMgAl-TA类水滑石催化剂,酒石酸分子可均匀分散于水滑石层板间。借助于插层有机碳源的还原性,催化剂可在惰性气氛下焙烧时,发生自还原过程形成具有甲烷裂解催化活性的金属镍粒子。借助XRD、TPR、TEM等多种表征手段对预处理后催化剂性质进行分析,研究了焙烧温度对催化剂自还原过程的影响。结果表明,随着预处理温度的提高,催化剂上镍物种的还原度增加,还原后镍粒子尺寸增大。在甲烷裂解反应中,较低温度下(500℃、600℃)预处理的催化剂具有出色的初始氢气生成速率(241 mmol H₂/(g_Ni·min)、87 mmol H₂/(g_Ni·min)),但是反应中生成了较多的包覆碳,催化剂失活较快。对600℃预处理后的催化剂进行了甲烷裂解反应-再生实验,实验结果表明,催化剂可在多次反再循环中保持活性的稳定。

【文章页数】：7 页

【部分图文】：

图6不同温度预处理后NiMgAl-TA催化剂H2-TPR图

为探究不同预处理条件下催化剂上镍物种的还原程度，对不同温度预处理后催化剂进行了H2-TPR表征，结果示于图6中。从图中可以看出，不同温度下预处理的催化剂均存在氢气的消耗峰，说明插层的有机碳物种不足以将催化剂上的镍物种进行完全还原。随着预处理温度的升高，氢气消耗峰的还原峰温逐渐向高....

图7不同温度预处理后NiMgAl-TA催化剂甲烷转化率（a）和氢气生成速率（b)

对不同温度预处理后催化剂进行甲烷裂解反应活性评价，并将甲烷转化率转变成以催化剂上还原态镍物种的量为基准的氢气生成速率，结果示于图7中。从图7(a)中可以看出，随着预处理温度的提高，催化剂的甲烷裂解转化率呈现增大的趋势，同时在考察时间内催化稳定性逐渐提高。预处理温度为900℃时，在....

图1水滑石母体NiMgAl-LDH和离子交换后产物NiMgAl-TA的XRD图

制备有机碳源插层的NiMgAl-TA水滑石采用的离子交换法是利用水滑石结构的层间可交换性进行的。对水滑石母体和离子交换后产物进行XRD分析，结果示于图1中。从图中可以看出，水滑石母体的XRD图中存在典型水滑石结构的特征衍射峰，且峰形尖锐，说明水滑石结构规整度良好。经过离子交换....

图2NiMgAl-TA水滑石的TEM-EDS元素分布图

为进一步验证酒石酸分子插层进入水滑石母体层板间，对离子交换后产物NiMgAl-TA催化剂进行了TEM-EDS表征，结果示于图2中。可以看出，Ni元素与C元素均匀分布于样品中。这说明酒石酸分子已经成功插层进入水滑石层板间，同时可以推测均匀分散于Ni元素之间的C元素将有利于发生惰....

本文编号：3945955