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基于TiO 2 和ZnS半导体的高析氢活性复合光催化剂制备及其界面光生电荷迁移研究

发布时间:2024-04-03 01:56
  太阳能是地球上能源组成的重要部分,人类对太阳能的利用已有约3000年的历史。受植物光合作用的启发,发展一种将太阳能直接转化为化学能进行储存的技术吸引了国内外研究者的广泛关注。其中直接利用半导体进行光催化分解水制氢是目前最清洁、最有应用前景的技术之一。本文以两种宽带隙半导体TiO2和ZnS为研究对象,通过与金属、金属氧化物及硫化物的复合,提高其光催化析氢活性。本研究通过调控催化剂的复合方法及制备条件,结合催化剂结构表征和光电化学性能测试,探究复合催化剂结构与光催化制氢性能的关系;同时采用原位表征方法,从微观层面上分析光生电荷的转移特性与光催化制氢反应机制。论文主要研究内容和结论如下:(1)通过不同方法在半导体TiO2表面负载Cu助催化剂,发现通过浸渍-焙烧法和化学沉积法负载在TiO2表面的Cu助催化剂团聚现象较明显,严重限制其光催化制氢活性,而通过光沉积法负载的Cu助催化剂光催化制氢性能最佳。最佳的Cu负载量为1wt.%,在10 vol.%甘油水溶液中,其光催化制氢的产氢速率达到1.72 mmol·h-1

【文章页数】:140 页

【学位级别】:博士

【文章目录】:
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 前言
    1.2 光催化分解水制氢技术的研究概述
        1.2.1 光催化制氢反应的基本原理
        1.2.2 光催化制氢体系的分类
        1.2.3 光催化制氢反应的性能评价
    1.3 光解水制氢催化剂的研究概述
        1.3.1 光催化剂的分类
        1.3.2 光催化剂活性的影响因素
        1.3.3 光催化剂性能的提高策略
    1.4 光催化析氢助催化剂的研究现状
        1.4.1 贵金属析氢助催化剂
        1.4.2 非贵金属析氢助催化剂
        1.4.3 非金属析氢助催化剂
        1.4.4 铜(Cu)基析氢助催化剂
    1.5 本课题的研究思路及主要内容
    1.6 论文创新点
第二章 实验材料与方法
    2.1 实验试剂与仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验气体
        2.1.3 实验仪器
    2.2 催化剂表征
    2.3 电(光电)化学测试
    2.4 光催化制氢性能评价
第三章 CuO1-x/TiO2 复合光催化剂的设计、制备及其光催化分解水性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 催化剂的制备
        3.2.2 催化剂的表征
        3.2.3 光催化性能评价
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂的形貌与结构
        3.3.2 光学性能
        3.3.3 光催化制氢性能
        3.3.4 光催化反应机理分析
    3.4 本章小结
第四章 Pt/CuO1-x/TiO2 催化剂设计、制备及光催化全分解水制氢特性
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 催化剂的制备
        4.2.2 光催化剂的表征
        4.2.3 光催化性能评价
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 催化剂的形貌与结构
        4.3.2 光学性能
        4.3.3 光(电)化学性能
        4.3.4 光催化制氢性能
        4.3.5 光催化全解水性能下降原因探究
    4.4 本章小结
第五章 CuS/ZnS纳米微球的设计、制备及其光催化制氢性能研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 催化剂的制备
        5.2.2 光催化剂的表征
        5.2.3 光催化性能评价
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 最佳CuS掺杂量的探究
        5.3.2 水热温度对CuS/ZnS性能的影响
        5.3.3 催化剂的形貌结构及反应机理探讨
    5.4 本章小结
第六章 CdS-ZnS核-壳纳米棒的制备及其表界面电荷转移及反应机理研究
    6.1 引言
    6.2 实验部分
        6.2.1 催化剂的制备
        6.2.2 光催化剂的表征
        6.2.3 光催化性能评价
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 催化剂的形貌与结构
        6.3.2 光催化制氢反应性能
        6.3.3 能带结构与光生电荷运动机理
        6.3.4 牺牲剂对光催化制氢性能的影响
    6.4 本章小结
结论
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
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本文编号:3946540

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