铟基卟啉MOFs的合成及其光催化产氢过程的研究

发布时间：2024-04-08 05:36

　　随着现代社会对能源需求的不断增加,环境污染和能源短缺已经成为人类社会亟待解决的两大重要问题。光催化被认为是解决这两大问题的最有前景的方案之一。迄今为止,人们已经将多种多样的材料应用于光催化反应以期发展出高效的光催化剂。近些年来金属有机框架材料(Metal Organic Frameworks,简称MOFs)被应用于光催化,其独特的性质引起了研究者们越来越多的兴趣。作为一种在近二十年新发展起来的一种多孔的,高度结晶的有机-无机杂化材料,金属有机框架材料已经在包括气体吸附与分离,药物输运,催化,电化学等领域表现出了独特的优势和优良的性能。其结构具有高度的多孔性、优越的结晶性以及极高的比表面积。这些性质使得MOFs中的催化位点更易与底物接触,并有助于抑制光催化过程中的电子空穴复合。更重要的是,其结构的明确、可调变的结构可以帮助研究者们充分理解光催化过程中的构效关系并通过进一步的结构修饰来改善该催化性能。在这篇文章中,我们选用铟离子作为阳离子,四(4-羧基苯基)卟啉(或金属化的卟啉)作为配体合成了一系列同构的水稳定的金属有机框架材料,命名为USTC-8(M)。通过选用氢氧化铟前驱体我们在溶液中...

【文章页数】：69 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１．１?ＭＯＦｓ材料的常见应用??自］９８９年Ｒｉｃｈａｒｄ?Ｒｏｂｓｏｎ提出配位聚合物的构筑方法以来＿，近三十年来，??

材料成为了当前化学与材料领域的研宄热点，并且在包括气体吸附与分离，药??物输运，传感，催化，质子传导，电化学，磁性等领域表现出了独特的优势和??优良的性能，具有巨大的应用前景（图１．１）??＿＿＿＿＿＿?Ｓｏｌｖｅｎｔｓ?Ｇａｓｅｓ??＾?＊?１?＊?＊?１?Ｉ?＊?＊?＂？??....

图１．２经典ＭＯＦ材料（ａ）?ＭＯＦ－５和（ｂ）?ＨＫＵＳＴ－１的结构示意图??

??的著名ＭＯＦ［ｍ］，Ｍ０Ｆ－５最为具有代表性（图１．２ａ）。在Ｍ０Ｆ－５中，每个锌离子??和四个氧原子相配位形成正四面体的结构，四个Ｚｎ〇４正四面体共享一个顶点氧??原子，形成了经典的ＺｍＯ次级构筑单元（Ｓｅｃｏｎｄａｒｙ?Ｂｕｉｌｄｉｎｇ?Ｕｎｉｔ，?ＳＢＵ），每个??Ｚｍ....

图１．３?（ａ）有极佳碱稳定性的代表性ＭＯＦ，?ＺＩＦ－８

个极好的范例。他们通过选用Ｚ／ｒ非常大的金属离子Ｚｒ４＋构成金属节点，选用不??同长度的直线型的羧酸作为配体，开发了一系列的稳定性非常好的ＭＯＦ，ＵＩＯ??系列（图１．３ｂ）。在这些ＭＯＦ中，其阳簇是经典的Ｚｒ６簇，六个锆离子形成了??一个正八面体的结构，在正八面体结构的每个三角....

图１．４具有高化学稳定性的Ｚｒ基卟啉ＭＯＦ，?ＰＣＮ－２２Ｘ系列

微的易变性（特别是在高温和高调节剂的浓度的条件下）。这种方法目前己经广??泛应用到了?Ｚｒ基ＭＯＦ的合成中。例如，从２０１２年－２０１４年，周宏才课题组利??用该方法合成了一系列的具有高化学稳定性的Ｚｒ基卟啉ＭＯＦｓ?（图１．４）。作者??选用具有较强配位能力的卟啉四羧酸作为配体....

本文编号：3948562