氮掺杂氧化石墨烯负载金属钴的氧还原反应活性探究

发布时间：2024-05-13 01:22

　　为了应对能源枯竭和环境污染等问题,开始大力开发新型能源技术的研究。燃料电池被认为是21世纪最有发展前景的新能源技术。氧还原反应在燃料电池的能量转换和储存中发挥关键作用。本文针对燃料电池的阴极氧还原反应中的非贵金属材料氧还原活性不高的问题,对二维结构的石墨烯改性得到基体,使用磁控溅射法制备钴负载氮掺杂氧化石墨烯(Co/NGO)复合材料,目的是提高氧还原活性。主要研究内容与结论如下:1)选择四种制备方法制备改性石墨烯,在形貌上氧化石墨烯(GO)、氮掺杂石墨烯(NG)、氮掺杂氧化石墨烯(NGO)都保持了氧化石墨烯的多层褶皱的特性。四种制备方法的样品氧还原活性顺序依次为RGO<GO<NG<NGO。NGO样品的氧还原活性最好,其电化学面积为86.5cm2,起始电势为0.88V,半波电位为0.78 V。由NGO样品中即保留了氧化石墨烯的结构特征和氮元素掺杂起到了增大氧还原活性的作用。2)进一步考察了氮掺杂含量和氮掺杂反应温度对NGO的氧还原活性的影响。从氮含量组成上,在NGO-20、NGO-30和NGO-50的氮含量组成上保持在3.8%～4.2%之间。由于本论文中氮含量的改变不会...

【文章页数】：68 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１．１金属催化ＯＲＲ活性与氧结合能间的火山关系图［１５１??按照Ｇｒｉｆｆｉｔｈｓ模式，当以Ｐｔ为电催化剂时［１６］，氧分子中的７１轨道与中心Ｐｔ原子??

实际上氧还原（ＯＲＲ）的反应机理很复杂，往往伴随着很多中间产物的形成（如：??０气〇Ｈａｄｓ、ＯＯＨａｄｓ等）［１３】，ＯＲＲ速率受００Ｈａｄｓ的形成速率或ＯＨａｄｓ的脱附速率??影响［１＇ＯＯＨａｄｓ和０Ｈａｄｓ在金属表面的吸附强弱与金属类型呈火山型（如图１．１所示）。??是若....

图１．３?Ｐｔ凹纳米立方体的ＨＲＴＥＭ图像［２Ｄ］??ＰｔＰｔ，Ｐｔ－Ｐｔ??

实际上氧还原（ＯＲＲ）的反应机理很复杂，往往伴随着很多中间产物的形成（如：??０气〇Ｈａｄｓ、ＯＯＨａｄｓ等）［１３】，ＯＲＲ速率受００Ｈａｄｓ的形成速率或ＯＨａｄｓ的脱附速率??影响［１＇ＯＯＨａｄｓ和０Ｈａｄｓ在金属表面的吸附强弱与金属类型呈火山型（如图１．１所示）。??是若....

图１．４?Ｐｔ复合物的氧还原活性图（Ａ）ＰｔＣｕＮｉ在０．５Ｍ?Ｈ２Ｓ０４的ＯＲＲ活性图［３Ｉ］；??１３２］??

示出最大的ＯＲＲ活性（半波电位为０．８４Ｖ?ｖｓ．?ＲＨＥ）。??三元铂合金体系如Ｚｈａｎｇ［３１１等人用两步电沉积途径制备的Ｃｕ－Ｎｉ－Ｐｔ多晶体催化??剂，如图１．４所示，与传统的Ｐｔ?／?Ｃ催化剂相比，Ｃｕ－Ｎｉ－Ｐｔ合金催化剂对甲醇电氧化??具有更高的催化活性，Ｃｕ－Ｎｉ....

图１．５催化剂制备流程图

过渡金属－氮类化合物有ＯＲＲ催化活性优良、成本低、使用寿命长、抗甲醇性能??好等特点，使含有与氮和过渡金属（Ｆｅ，?Ｃｏ，?Ｃｕ等）结合的碳的材料代表了一组有??希望的Ｐｔ基催化剂替代品。如图１．５所示，Ｒｅｎ［３３］通过静电纺丝获得多孔核壳Ｆｅ３Ｃ??嵌入氮掺杂碳纳米纤维（Ｆｅ....

本文编号：3972170