碳基非贵金属电催化剂的制备及其氧还原活性的研究
发布时间：2025-05-28 00:52
近年来,氧还原反应(ORR)作为燃料电池与锌-空气电池等绿色能源转化装置中至关重要的电极反应,受到越来越多科研人员的关注与研究。虽然贵金属催化剂(Pt、Pb、Ag及其合金等)在提升缓慢的氧还原反应动力学上,具有着优异的电催化性能,但贵金属资源不仅稀少且价格昂贵、稳定性及抗甲醇/一氧化碳中毒性能较差等原因严重阻碍了贵金属基ORR催化剂的商业化进程及应用范围。相比之下,虽然随着近年来对廉价金属的ORR催化剂不断地研究,部分非贵金属ORR催化剂被认为具有可替换Pt基氧还原催化材料的应用前景,但其催化活性与贵金属Pt基催化剂相比仍存在一定差距。因此,发展有效的制备方法进一步提高非贵金属催化剂的ORR活性是解决实际应用问题的必要条件。本文通过对催化剂前驱体结构的设计,从双金属协调、主客体限域及双配体调控分级孔的方式制备了一系列具有较高活性及稳定性的ORR电催化剂,主要研究内容如下:(1)利用共轭有机聚合物的化学组分及其结构的可调谐性。本章节通过希夫碱反应耦合铁、镍酞菁与对苯二甲醛合成了金属酞菁基有机骨架聚合物(FeNi-COP),进一步对铁镍酞菁基有机骨架聚合物碳化制备了一系列用于ORR/OER的...
【文章页数】：148 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
学位论文数据集
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 氧还原反应及其应用
1.2.1 氧还原反应简介
1.2.2 氧还原反应的应用
1.3 氧还原电催化剂
1.3.1 Pt基氧还原电催化剂
1.3.2 非贵金属MxOy型氧还原电催化剂
1.3.3 非金属型氧还原电催化剂
1.3.4 非贵金属M-N/C型氧还原电催化剂
1.4 本论文的研究目的与主要研究内容
第二章 双金属中心酞菁基共价有机聚合物衍生的氧电极
2.1 引言
2.2 实验方法
2.2.1 实验原料及设备
2.2.2 材料的制备方法
2.2.3 催化剂的物理表征方法
2.2.4 催化剂的电化学性能测试方法
2.2.5 电池组装及性能测试方法
2.3 结果与讨论
2.3.1 催化剂的表征
2.3.2 催化剂的电化学活性测试
2.3.3 碳化温度对催化剂活性的影响
2.3.4 双金属单体调控对其衍生催化剂活性的影响
2.3.5 FeNi-COP-800在锌空液流电池中的测试
2.4 本章小结
第三章 主客体限域策略制备高活性氧还原电催化剂
3.1 引言
3.2 实验方法
3.2.1 实验原料及仪器
3.2.2 氧还原催化剂的合成
3.2.3 电催化剂的物理表征方法
3.2.4 电催化剂的电化学性能表征方法
3.3 结果与讨论
3.3.1 催化剂的表征
3.3.2 不同客体对催化剂氧还原性能的影响
3.3.3 客体含量对催化剂氧还原活性的影响
3.3.4 氧还原催化剂3% Fe-N/C_(Fe(Phcn)2)电化学性能表征
3.3.5 氧还原催化剂3% Fe-N/C_(Fe(Phcn,2)的稳定性测试
3.3.6 氧还原催化剂3% Fe-N/C_(Fe(Phen)2)中毒测试
3.4 本章小结
第四章 混合配体策略制备分级孔Fe-N/C电催化剂
4.1 引言
4.2 实验方法
4.2.1 实验原料
4.2.2 氧还原催化剂的合成
4.2.3 电催化剂的物理表征
4.2.4 电催化剂的电化学性能表征
4.3 结果与讨论
4.3.1 氧还原催化剂的物理表征
4.3.2 前驱体MOFs配体比例对催化剂电化学氧还原性能的影响
4.3.3 金属Fe含量对催化剂氧还原活性的影响
4.3.4 不同非贵金属对氧还原催化剂活性的影响
4.3.5 催化剂2% Fe-N/C80-20氧还原稳定性表征
4.3.6 催化剂2% Fe-N/C80-20在质子交换膜燃料电池中的测试
4.3.7 碱性条件下催化剂2% Fe-N/C80-20氧还原性能的表征
4.4 本章小结
第五章 总结与展望
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者及导师简介
附件
本文编号：4047819
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学位论文数据集
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 氧还原反应及其应用
1.2.1 氧还原反应简介
1.2.2 氧还原反应的应用
1.3 氧还原电催化剂
1.3.1 Pt基氧还原电催化剂
1.3.2 非贵金属MxOy型氧还原电催化剂
1.3.3 非金属型氧还原电催化剂
1.3.4 非贵金属M-N/C型氧还原电催化剂
1.4 本论文的研究目的与主要研究内容
第二章 双金属中心酞菁基共价有机聚合物衍生的氧电极
2.1 引言
2.2 实验方法
2.2.1 实验原料及设备
2.2.2 材料的制备方法
2.2.3 催化剂的物理表征方法
2.2.4 催化剂的电化学性能测试方法
2.2.5 电池组装及性能测试方法
2.3 结果与讨论
2.3.1 催化剂的表征
2.3.2 催化剂的电化学活性测试
2.3.3 碳化温度对催化剂活性的影响
2.3.4 双金属单体调控对其衍生催化剂活性的影响
2.3.5 FeNi-COP-800在锌空液流电池中的测试
2.4 本章小结
第三章 主客体限域策略制备高活性氧还原电催化剂
3.1 引言
3.2 实验方法
3.2.1 实验原料及仪器
3.2.2 氧还原催化剂的合成
3.2.3 电催化剂的物理表征方法
3.2.4 电催化剂的电化学性能表征方法
3.3 结果与讨论
3.3.1 催化剂的表征
3.3.2 不同客体对催化剂氧还原性能的影响
3.3.3 客体含量对催化剂氧还原活性的影响
3.3.4 氧还原催化剂3% Fe-N/C_(Fe(Phcn)2)电化学性能表征
3.3.5 氧还原催化剂3% Fe-N/C_(Fe(Phcn,2)的稳定性测试
3.3.6 氧还原催化剂3% Fe-N/C_(Fe(Phen)2)中毒测试
3.4 本章小结
第四章 混合配体策略制备分级孔Fe-N/C电催化剂
4.1 引言
4.2 实验方法
4.2.1 实验原料
4.2.2 氧还原催化剂的合成
4.2.3 电催化剂的物理表征
4.2.4 电催化剂的电化学性能表征
4.3 结果与讨论
4.3.1 氧还原催化剂的物理表征
4.3.2 前驱体MOFs配体比例对催化剂电化学氧还原性能的影响
4.3.3 金属Fe含量对催化剂氧还原活性的影响
4.3.4 不同非贵金属对氧还原催化剂活性的影响
4.3.5 催化剂2% Fe-N/C80-20氧还原稳定性表征
4.3.6 催化剂2% Fe-N/C80-20在质子交换膜燃料电池中的测试
4.3.7 碱性条件下催化剂2% Fe-N/C80-20氧还原性能的表征
4.4 本章小结
第五章 总结与展望
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者及导师简介
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