内蒙褐煤低温氧化过程的热力学及动力学分析
发布时间：2021-05-08 22:56
褐煤高的表面活性使其易于发生低温氧化最终导致自燃。此外,褐煤高的含水量将会降低燃烧热值和增加运输成本,这给其大规模应用带来了很大难题。褐煤在干燥过程中,不同提质方式和提质条件对其物化结构的影响不同,从而导致提质褐煤的低温氧化活性不同。本文以内蒙褐煤为研究对象,以煤样低温氧化过程中CO2释放量为评价褐煤低温氧化活性的指标,考察了提质方式、提质温度以及干燥介质对褐煤低温氧化活性的影响。此外,通过空气恒温、循环氧化及硝酸和双氧水溶液氧化的手段制备了物化结构具有差异的煤样。研究了上述煤样在低温氧化过程中CO2释放量的影响因素,并对褐煤低温氧化过程中CO2的释放过程进行了热力学及动力学分析,得到以下主要结论:（1）对褐煤中所含的化学键的键能进行了总结,得出亚甲基中C-H键的键能约8020kJ/mol,甲基中C-H键的键能约9520kJ/mol。甲基与醚键以及酯基相连时形成的C-O键断裂时需要的能量约8020kJ/mol;与脂肪烃相连的羧基及羰基分解时所需要的能量约7520kJ/mol,在低温氧化过程中,羰基直接分解较难发生,主要发...
【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
符号说明
第一章 绪论
1.1 研究背景及意义
1.2 褐煤低温氧化活性概述
1.2.1 低温氧化活性的评价指标及方法
1.2.2 低温氧化反应机理及其影响因素
1.2.3 低温氧化动力学分析
1.3 提质褐煤结构及其低温氧化活性的变化概述
1.3.1 提质过程中褐煤物理结构的变化
1.3.2 提质过程中褐煤化学结构的变化
1.3.3 提质褐煤的低温氧化活性的研究
1.4 研究内容与技术路线
1.4.1 研究内容
1.4.2 技术路线
第二章 实验部分
2.1 煤样的选取
2.2 实验主要仪器和试剂
2.3 煤样的制备
2.3.1 提质煤样的制备
2.3.2 氧化煤样的制备
2.4 煤样的低温氧化实验
2.5 煤样表征
2.5.1 孔结构表征
2.5.2 官能团表征
第三章 褐煤低温氧化过程CO_2释放的热力学分析
3.1 煤表面各官能团键能的计算方法
3.1.1 分子动力学(反应热和键能之间的关系)
3.1.2 负离子循环(酸度和键能之间的关系)
3.1.3 光解离质谱(活化能与键能之间的关系)
3.2 煤表面活性基团发生化学反应时的ΔH和 ΔG
3.3 本章小结
第四章 煤样低温氧化过程中影响CO_2的释放规律
4.1 煤样低温氧化过程中CO_2的释放行为
4.1.1 水热提质煤样低温氧化过程中CO_2的释放行为
4.1.2 微波及固定床提质煤样低温氧化过程中CO_2的释放行为
4.1.3 硝酸和双氧水溶液氧化煤样低温氧化过程中CO_2的释放行为
4.1.4 空气恒温和循环氧化煤样低温氧化过程中CO_2的释放行为
4.2 煤样低温氧化过程中CO_2的累积释放量
4.3 煤样官能团与孔结构对低温氧化过程中CO_2累积释放量的影响
4.3.1 甲基和亚甲基对CO_2累积释放量的影响
4.3.2 含氧官能团对CO_2累积释放量的影响
4.3.3 孔结构对CO_2累积释放量的影响
4.4 本章小结
第五章 煤样低温氧化过程中CO_2释放过程的动力学分析
5.1 低温氧化过程中CO_2释放过程的动力学分析
5.1.1 水热提质煤样CO_2释放过程的动力学分析
5.1.2 恒温和循环氧化煤样CO_2释放过程的动力学分析
5.1.3 硝酸和双氧水溶液氧化煤样CO_2释放过程的动力学分析
5.2 CO_2 释放过程中各阶段活化能的影响因素探究
5.2.1 CO_2 释放过程第一阶段活化能影响因素的探究
5.2.2 CO_2 释放过程第二阶段活化能影响因素的探究
5.3 本章小结
第六章 结论及建议
6.1 论文结论
6.2 下一步工作与建议
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间发表的学术论文
附录1
【参考文献】：
期刊论文
[1]Multiple20linear20equation20of20pore20structure20and20coal–oxygen20diffusion20on20low20temperature20oxidation20process20of20lignite[J]. Xianliang Meng,Mingqiang Gao,Ruizhi Chu,Guoguang Wu,Qiang Fang. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2016(06)
[2]干燥褐煤的FTIR分析及热解实验研究[J]. 李先春,王丽娜,韩艳娜,孟凡锐,余江龙. 煤炭转化. 2014(04)
[3]不同干燥方式对褐煤孔结构及复吸特性的影响[J]. 周国莉,武建军,李国宁,李霞,胡雪莲,商玉坤,蔡志丹. 煤炭科学技术. 2012(10)
[4]干燥提质对褐煤表面结构的影响[J]. 吴弋峰,初茉,畅志兵,范涛,洪爱邦. 煤炭工程. 2012(02)
博士论文
[1]基于不同能量作用形式的胜利褐煤脱水机理及过程动力学研究[D]. 周国莉.中国矿业大学 2014
硕士论文
[1]胜利褐煤的微波干燥特性及水分复吸行为[D]. 印杨.太原理工大学 2017
[2]水热提质对褐煤产物分布和物化结构的影响及提质煤水分复吸行为[D]. 莫琼.太原理工大学 2017
[3]低阶煤极性基团的微波调控实验研究[D]. 胡志博.哈尔滨工业大学 2016
[4]褐煤孔结构调变及其对提质煤水分复吸行为影响的研究[D]. 温英林.太原理工大学 2016
[5]提质褐煤复吸水分主要影响因素的解析及其动力学分析[D]. 张艳丽.太原理工大学 2015
[6]表面含氧官能团对提质褐煤吸水特性的影响[D]. 李志强.太原理工大学 2014
[7]典型褐煤热气流及微波干燥提质特性研究[D]. 施维轩.华中科技大学 2011
本文编号：3176142
【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
符号说明
第一章 绪论
1.1 研究背景及意义
1.2 褐煤低温氧化活性概述
1.2.1 低温氧化活性的评价指标及方法
1.2.2 低温氧化反应机理及其影响因素
1.2.3 低温氧化动力学分析
1.3 提质褐煤结构及其低温氧化活性的变化概述
1.3.1 提质过程中褐煤物理结构的变化
1.3.2 提质过程中褐煤化学结构的变化
1.3.3 提质褐煤的低温氧化活性的研究
1.4 研究内容与技术路线
1.4.1 研究内容
1.4.2 技术路线
第二章 实验部分
2.1 煤样的选取
2.2 实验主要仪器和试剂
2.3 煤样的制备
2.3.1 提质煤样的制备
2.3.2 氧化煤样的制备
2.4 煤样的低温氧化实验
2.5 煤样表征
2.5.1 孔结构表征
2.5.2 官能团表征
第三章 褐煤低温氧化过程CO_2释放的热力学分析
3.1 煤表面各官能团键能的计算方法
3.1.1 分子动力学(反应热和键能之间的关系)
3.1.2 负离子循环(酸度和键能之间的关系)
3.1.3 光解离质谱(活化能与键能之间的关系)
3.2 煤表面活性基团发生化学反应时的ΔH和 ΔG
3.3 本章小结
第四章 煤样低温氧化过程中影响CO_2的释放规律
4.1 煤样低温氧化过程中CO_2的释放行为
4.1.1 水热提质煤样低温氧化过程中CO_2的释放行为
4.1.2 微波及固定床提质煤样低温氧化过程中CO_2的释放行为
4.1.3 硝酸和双氧水溶液氧化煤样低温氧化过程中CO_2的释放行为
4.1.4 空气恒温和循环氧化煤样低温氧化过程中CO_2的释放行为
4.2 煤样低温氧化过程中CO_2的累积释放量
4.3 煤样官能团与孔结构对低温氧化过程中CO_2累积释放量的影响
4.3.1 甲基和亚甲基对CO_2累积释放量的影响
4.3.2 含氧官能团对CO_2累积释放量的影响
4.3.3 孔结构对CO_2累积释放量的影响
4.4 本章小结
第五章 煤样低温氧化过程中CO_2释放过程的动力学分析
5.1 低温氧化过程中CO_2释放过程的动力学分析
5.1.1 水热提质煤样CO_2释放过程的动力学分析
5.1.2 恒温和循环氧化煤样CO_2释放过程的动力学分析
5.1.3 硝酸和双氧水溶液氧化煤样CO_2释放过程的动力学分析
5.2 CO_2 释放过程中各阶段活化能的影响因素探究
5.2.1 CO_2 释放过程第一阶段活化能影响因素的探究
5.2.2 CO_2 释放过程第二阶段活化能影响因素的探究
5.3 本章小结
第六章 结论及建议
6.1 论文结论
6.2 下一步工作与建议
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间发表的学术论文
附录1
【参考文献】：
期刊论文
[1]Multiple20linear20equation20of20pore20structure20and20coal–oxygen20diffusion20on20low20temperature20oxidation20process20of20lignite[J]. Xianliang Meng,Mingqiang Gao,Ruizhi Chu,Guoguang Wu,Qiang Fang. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2016(06)
[2]干燥褐煤的FTIR分析及热解实验研究[J]. 李先春,王丽娜,韩艳娜,孟凡锐,余江龙. 煤炭转化. 2014(04)
[3]不同干燥方式对褐煤孔结构及复吸特性的影响[J]. 周国莉,武建军,李国宁,李霞,胡雪莲,商玉坤,蔡志丹. 煤炭科学技术. 2012(10)
[4]干燥提质对褐煤表面结构的影响[J]. 吴弋峰,初茉,畅志兵,范涛,洪爱邦. 煤炭工程. 2012(02)
博士论文
[1]基于不同能量作用形式的胜利褐煤脱水机理及过程动力学研究[D]. 周国莉.中国矿业大学 2014
硕士论文
[1]胜利褐煤的微波干燥特性及水分复吸行为[D]. 印杨.太原理工大学 2017
[2]水热提质对褐煤产物分布和物化结构的影响及提质煤水分复吸行为[D]. 莫琼.太原理工大学 2017
[3]低阶煤极性基团的微波调控实验研究[D]. 胡志博.哈尔滨工业大学 2016
[4]褐煤孔结构调变及其对提质煤水分复吸行为影响的研究[D]. 温英林.太原理工大学 2016
[5]提质褐煤复吸水分主要影响因素的解析及其动力学分析[D]. 张艳丽.太原理工大学 2015
[6]表面含氧官能团对提质褐煤吸水特性的影响[D]. 李志强.太原理工大学 2014
[7]典型褐煤热气流及微波干燥提质特性研究[D]. 施维轩.华中科技大学 2011
本文编号：3176142
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