土壤中滴滴涕的还原转化动力学及其生物化学机制研究

发布时间：2020-07-05 06:18

【摘要】：滴滴涕(1,1-trichloro-2,2-bis(4-chlorophenyl)ethane,DDT)是农药污染场地和华南滨海湿地土壤中广泛存在的一种持久性有机污染物,如何消除土壤中的DDT已成为亟需解决的环境问题。DDT脱氯是消除DDT污染的首要步骤,还原脱氯是DDT在土壤中转化的首要途径,微生物驱动的异化铁还原参与DDT化学还原脱氯过程。本论文利用含高浓度DDT的污染场地土壤,构建脱氯菌-土壤-AQDS(disodium anthraquinone-2,6-disulfonate,C14H6O8S2Na2)体系和零价铁(zero-valent iron,ZVI)-土壤-AQDS体系,结合添加DDT的滨海湿地土壤系统,采用厌氧培养处理,通过GC-MS分析,研究3个体系中DDT的脱氯途径与还原转化动力学,通过T-RFLP和克隆文库研究3个体系中DDT脱氯相关微生物,并分析DDT脱氯与土壤理化性质、微生物群落结构、功能微生物丰度等土壤环境因子的关系,阐明土壤中DDT的环境行为以及碳源、AQDS、ZVI及滨海湿地厌氧、微碱性、高盐度环境对DDT脱氯的影响,确定DDT脱氯时响应的微生物,深入探讨在高浓度DDT污染场地土壤环境以及滨海湿地厌氧、微碱性、高盐度环境下,铁还原耦合DDT还原脱氯的作用机制。主要研究结果如下:(1)脱氯菌-土壤-AQDS体系中DDT的还原转化及其脱氯机制。DDT降解及其一级降解产物DDD增加的趋势如下:土壤+AQDS+乳酸钠土壤+乳酸钠土壤+AQDS土壤。灭菌体系的DDT几乎没有发生还原过程;非灭菌体系的DDT在微生物的作用下42 d后仅降解了18.4%;外加碳源乳酸钠时,反应42 d后有39.5%的DDT被还原,降解率提高了一倍多;有电子穿梭体作用的腐殖质模型物AQDS进一步提高了DDT的还原转化率,反应42 d后降解率达到了45.3%。DDT先脱氯生成滴滴滴(1,1-dichloro-2,2-bis(p-chlorophenyl)ethane,DDD),再脱去HCl进一步生成1,1-双(对氯苯基)-2-氯乙烯(1,1-bis(p-chlorophenyl)-2-chlorethylene,DDMU),DDMU再经过复杂的氧化还原反应等生成厌氧环境下的终产物4,4'-二氯二苯甲酮(4,4'-dichlorobenzophenone,DBP)。添加碳源和AQDS能够提高土壤中脱氯功能菌Desulfitobacterium属、Pyrinomonas属和Herbaspirillum属的丰度,并且碳源乳酸钠的添加能够促使脱氯功能菌等微生物的富集生长,从而促进DDT的还原转化。(2)ZVI-土壤-AQDS体系中DDT的还原转化及其脱氯机制。DDT及其一级降解产物DDD的变化趋势如下:ZVI+AQDS+乳酸钠ZVI+乳酸钠ZVI+AQDSZVI。加入零价铁的体系中,DDT发生了明显的降解,反应7d后约有70.1%的DDT被降解;在ZVI体系中外加碳源乳酸钠和AQDS后分别约有74.1%和75.8%的DDT在反应7 d后被降解;在ZVI-乳酸钠-AQDS体系中,DDT在反应7d后降解率达到78.4%。乳酸钠能够促使脱氯功能菌、铁还原菌等微生物菌群的富集,脱氯功能菌草螺菌属Herbaspirillum和脱亚硫酸菌属Desulfitobacterium可能是DDT还原转化过程中最主要的物种。(3)滨海湿地土壤中DDT的还原转化及其脱氯机制。灭菌处理的土壤体系DDT浓度没有明显的变化趋势;未灭菌的湿地土壤中人工加入DDT,反应56 d后降解率达到93.8%;外加碳源乳酸反应56 d后约有95.3%的DDT被转化;两种体系均检测到DDD、DDE、DDMU、DBP四种DDT还原转化产物;在土壤中添加碳源乳酸后,能够促进吸附态Fe(II)的生成,而且可以提高脱氯功能菌Dehalococcoidaceae和Rhodobacteraceae的丰度,从而促进DDT及其中间产物的转化。
【学位授予单位】：广西科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X53;X592

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