双层石墨烯纳米带电磁性质的第一性原理研究

发布时间：2020-07-05 12:50

【摘要】：石墨烯因其奇异的物理性质,如强度高、低电阻率和极强的电子迁移率等引起国内外的广泛关注,并被视为继硅材料之后的新一代纳米电子器件材料。然而,石墨烯的零带隙结构特征限制了其在微纳米电子器件中应用,调控石墨烯的带隙成了研究的热点。把石墨烯裁剪成准一维的石墨烯纳米带,能够使其具有非零带隙,并且带隙与纳米带宽度和边缘形状有关,丰富了石墨烯的电磁特性。本文以双层石墨烯纳米带为研究对象,采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算,研究双层石墨烯纳米带层间掺杂过渡金属原子链(TM=V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu),外加垂直电场对双层石墨烯纳米带的几何结构、电学特性、磁学性质以及光学性质的影响,并得到以下主要结论:(1)对于AA型堆垛的扶手椅型双层石墨烯纳米带(BAGNRs)(纳米带宽度w为4到9个碳原子)层间掺杂过渡金属原子链(TM=V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu)结构。除铜原子链吸附结构外,其余所有过渡金属原子链均能够稳定吸附于石墨烯纳米带层间。吸附结构的稳定性随纳米带宽度的增加而降低,并随原子序数的增加而先降低后增加。此外,吸附体系的电子从TM原子转移至临近C原子,形成TM-C离子键,同时说明TM原子为施主原子,而临近C原子为受主原子。吸附体系中[GCoG]_5、[GMnG]_5、[GVG]_6、[GCuG]_8、[GNiG]_(6、7、8、9)具有半导体特性,[GFeG]_7、[GCoG]_(6、7、8、9)和[GMnG]_(6、7、8、9)具有100%自旋极化率的半金属特性。过渡金属原子链的掺入使得无磁性的双层石墨烯纳米带显示出磁性,并且[GMnG]_w体系具有最强的磁矩,而[GVG]_w、[GNiG]_w和[GCuG]_w复合系统则无磁性,磁性Ni原子链与BAGNRs相互作用发生现磁性淬灭现象。纳米带宽度为奇数(5、7、9)和偶数(4、6、8)时,复合体系具有不同的磁性,说明TM原子链掺入AA型双层石墨烯纳米带具有可调控的磁性质,为磁性存储材料的研究提供了理论依据。(2)对于AB型双层石墨烯纳米带(宽度为10个碳原子宽度)层间掺杂过渡金属原子链(TM=V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni)结构,通过改变吸附位置研究其吸附体系的结构特征和电磁特性的变化规律。所有吸附体系均稳定结构,并且V的吸附体系最稳定。对于相同原子链吸附体系,稳定性随吸附位置的不同而有所差异,最边缘位置吸附的稳定性最强,随着吸附位置向中心移动,其稳定性逐渐下降。电荷从TM原子链转移到近邻石墨烯碳原子,形成有利于体系稳定性增加的离子键,这与过渡金属原子链掺杂AA型双层石墨烯纳米带层间的性质一致。TM原子链吸附在双层石墨烯纳米带的不同位置产生不同的电磁性质。吸附的复合体系中,[GCrG]_(10)-2、[GCrG]_(10)-4、[GMnG]_(10)-2、[GMnG]_(10)-3、[GFeG]_(10)-1和[GCoG]_(10)-2体系具有半金属性质,Ni的吸附体系仍然呈现零磁矩的磁性淬灭现象。此外,具有磁性的复合体系在同一吸附位置的磁矩由大到小的顺序依为Mn、Fe、Cr、Co。由于边缘效应的存在,过渡金属原子链中A和B类原子的磁矩明显差异,随着吸附位置向纳米带中心移动,A和B类原子的磁矩差异逐渐减小,最终在中间吸附位置相等。(3)对于本征AA型双层石墨烯纳米带(BAGNRs)(宽度w为4到12个碳原子)的结构,研究外加不同强度(E=0、0.1、0.2、0.3、0.4、0.5V/?)垂直电场对其电子特性和光学特性的影响。BAGNRs具有半导体特性,未加电场时,双层石墨烯纳米带带隙随宽度的增加而震荡性减小,并且依然满足单层石墨烯纳米带的规律:对于一个确定的正整数p,其带隙大小顺序为(35)_(3p+1)(35)_(3p)(35)_(3p+2)(p≠0),w=4时,体系拥有最大带隙,其值为2.186eV。通过外加垂直电场后,石墨烯纳米带的带隙随电场的增大而迅速减小,当电场达到0.5V/?后,所有体系的带隙均闭合,表现出金属特性。BAGNRs的光学特性具有各向异性,介电函数在垂直极化方向上表现为半导体性质,但在平行极化方向表现为金属性。在电场的作用下,本征双层石墨烯纳米带的介电函数、吸收系数、折射系数、反射系数、电子能量损失系数和光电导率的波峰均向长波方向移动,说明电场使其产生红移现象。电场的存在增加了石墨烯纳米带的带间跃迁几率,研究表明电场能够对本征双层石墨烯纳米带的能带和光学性质进行调控。
【学位授予单位】：西安科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O441.6;TB383.1;TQ127.11

【参考文献】