铜纳米粒子电化学传感器的构建及在亚硝酸盐检测中的应用研究
发布时间：2021-07-31 20:33
亚硝酸盐是一种无机含氮盐,有较强毒性和致癌性,是食品安全检测中的重要指标之一,准确快速检测食品中的亚硝酸盐含量对保障食品安全和人类健康具有重要意义。与传统的仪器分析方法相比,电化学传感方法具有成本低、灵敏度高、能够实现现场检测等优点,是快速检测领域最具潜力的分析方法。铜纳米粒子具有低成本、高催化性和大比表面积等优点,能够与碳纳米材料、导电聚合物等材料结合产生协同增效作用,增加电化学传感器对亚硝酸盐的电催化能力。本文以铜纳米粒子为修饰材料,旨在制备可适配便携式快速检测仪的新型亚硝酸盐电化学传感器。主要研究内容如下:（1）利用电沉积法合成了三维树枝状纳米铜（Cu NDs）,并以还原性氧化石墨烯（RGO）为基底,构建了PDDA-RGO/Cu NDs/GCE新型亚硝酸盐电化学传感器。采用聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA）对RGO进行了功能化处理,有效减少了RGO的聚集;二维片层状RGO能够为Cu NDs的生长提供支撑框架,促进高比表面积的Cu NDs形成,两种纳米材料的协同增效作用能够极大提高复合材料的导电性和比表面积,进而提高传感器对NO2-的催化...
【文章来源】：山东理工大学山东省
【文章页数】：64 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
亚硝酸盐电化学传感器检测原理图
山东理工大学硕士学位论文第一章绪论5图1.2（A，B）不同分辨率下石墨烯片层的TEM图像；（C）石墨烯片层的原子分布率图像Fig.1.2(A,B)TEMimagesofgraphenesheetsatdifferentresolutions;(C)Anatomic-resolutionimageofgraphenesheet石墨烯是一种典型的单原子厚度的二维碳纳米材料（图1.2），由sp2键合碳原子构成蜂窝状晶格，具有优异的电导率和大的理论比表面积，在电化学传感器领域得到了广泛应用[16,17]。RGO通过还原GO得到，具有良好的电导率和生物相容性。但是由于范德华力的相互作用，RGO薄片很容易堆叠聚集，严重影响其导电性能，因此在制备石墨烯材料时须采取一定的措施避免RGO的聚集。在本文的第二章与第三章中分别利用聚二烯丙基二甲基氯化铵（Polydimethyldiallylammoniumchloride，PDDA）与羧甲基纤维素钠（Carboxymethylcellulosesodium，CMC）两种材料功能化修饰RGO，利用透射电镜（Transmissionelectronmicroscope，TEM）观察，得到的RGO在水溶液中具有良好的分散性。（2）金属纳米材料金、银、铜、钯、双金属等金属纳米颗粒材料因其优异的电催化活性、高导电性和高比表面积等优点，被广泛应用在亚硝酸盐电化学传感器的制备上。金属纳米粒子与碳纳米材料、导电聚合物等材料的协同增效作用，能够进一步增加修饰电极的催化性能。Zhang[18]等人以二硫化钼（MoS2）作为多壁碳纳米管（Multi-walledcarbonnanotubes，MWCNTs）的基底，利用电化学沉积法将金纳米粒子沉积在硫化钼/多壁碳纳米管修饰的玻碳电极（Glassycarbonelectrode，GCE）表面，在0.1MPBS（pH5.0）中利用计时电流法对亚硝酸盐进行了定量分析，检测范围可以达到12~6,500μM，最低检测限为4.0μM。Li[19]等人将金-铂双金属纳米颗粒（Au-PtNPs）修饰在氮掺杂的石墨?
0.5~4,000μM，并且成功应用于自来水和池塘水中亚硝酸盐的测定。Chen[22]等人提出了一种基于铜基金属有机框架（Cu-MOFs）的亚硝酸盐电化学传感器，在室温下以Cu2O和对苯二甲酸（p-Phthalicacid）为原料合成了Cu-MOFs，采用恒电位法在Cu-MOFs修饰的玻碳电极上电沉积了金纳米粒子（AuNPs），该方法的线性检测范围为0.1~4,000μM和4,000~10,000μM。在几十年的发展中，MOFs材料因为其稳定性差、合成复杂且产率低等原因目前依旧没有广泛应用于产业生产，因此本文实验并没有应用MOFs材料作为电极修饰材料。（4）导电聚合物图1.3几种常见导电聚合物的分子结构Fig.1.3Molecularstructuresofseveralcommonconductivepolymers导电聚合物主要有聚乙炔（Polyacetylene，PA）、聚吡咯（Polypyrrole，PPy）、聚苯胺（Polyaniline，PANI）、聚乙烯二氧噻吩（Poly(3,4-ethylenedioxythiophene)，PEDOT）等，其合成策略有化学聚合、电化学聚合和光聚合等，如图1.3所示，展示了几种常见
【参考文献】：
期刊论文
[1]复合酸掺杂聚苯胺正极材料的制备及性能[J]. 徐杨明,王亚琴,袁莉君,丁文全,邓姝皓. 电源技术. 2020(01)
[2]正确认识食物中的亚硝酸盐[J]. 李婷. 现代食品. 2019(14)
[3]亚硝酸盐检测方法的研究进展[J]. 陈林林,韩可,李伟,吴嘉树. 食品安全质量检测学报. 2019(11)
[4]基于不同工作电极的亚硝酸盐电化学传感器[J]. 马闯,高娟娟,张树鹏,王霜,谢康俊,宋海欧. 大学化学. 2018(06)
[5]亚硝酸盐电化学传感器研究进展[J]. 毛燕,包宇,韩冬雪,赵冰. 分析化学. 2018(02)
[6]亚硝酸盐及其对人体的危害[J]. 汪杨峻杰. 化工管理. 2017(05)
博士论文
[1]纳米材料机械化学法制备及性能表征[D]. 吴皓.华东师范大学 2012
硕士论文
[1]腌渍蔬菜中亚硝酸盐检测方法及应用[D]. 任志彬.河北工程大学 2017
[2]化学发光法检测食品中硝酸盐亚硝酸盐方法的研究[D]. 黎晨晨.哈尔滨商业大学 2010
本文编号：3314143
【文章来源】：山东理工大学山东省
【文章页数】：64 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
亚硝酸盐电化学传感器检测原理图
山东理工大学硕士学位论文第一章绪论5图1.2（A，B）不同分辨率下石墨烯片层的TEM图像；（C）石墨烯片层的原子分布率图像Fig.1.2(A,B)TEMimagesofgraphenesheetsatdifferentresolutions;(C)Anatomic-resolutionimageofgraphenesheet石墨烯是一种典型的单原子厚度的二维碳纳米材料（图1.2），由sp2键合碳原子构成蜂窝状晶格，具有优异的电导率和大的理论比表面积，在电化学传感器领域得到了广泛应用[16,17]。RGO通过还原GO得到，具有良好的电导率和生物相容性。但是由于范德华力的相互作用，RGO薄片很容易堆叠聚集，严重影响其导电性能，因此在制备石墨烯材料时须采取一定的措施避免RGO的聚集。在本文的第二章与第三章中分别利用聚二烯丙基二甲基氯化铵（Polydimethyldiallylammoniumchloride，PDDA）与羧甲基纤维素钠（Carboxymethylcellulosesodium，CMC）两种材料功能化修饰RGO，利用透射电镜（Transmissionelectronmicroscope，TEM）观察，得到的RGO在水溶液中具有良好的分散性。（2）金属纳米材料金、银、铜、钯、双金属等金属纳米颗粒材料因其优异的电催化活性、高导电性和高比表面积等优点，被广泛应用在亚硝酸盐电化学传感器的制备上。金属纳米粒子与碳纳米材料、导电聚合物等材料的协同增效作用，能够进一步增加修饰电极的催化性能。Zhang[18]等人以二硫化钼（MoS2）作为多壁碳纳米管（Multi-walledcarbonnanotubes，MWCNTs）的基底，利用电化学沉积法将金纳米粒子沉积在硫化钼/多壁碳纳米管修饰的玻碳电极（Glassycarbonelectrode，GCE）表面，在0.1MPBS（pH5.0）中利用计时电流法对亚硝酸盐进行了定量分析，检测范围可以达到12~6,500μM，最低检测限为4.0μM。Li[19]等人将金-铂双金属纳米颗粒（Au-PtNPs）修饰在氮掺杂的石墨?
0.5~4,000μM，并且成功应用于自来水和池塘水中亚硝酸盐的测定。Chen[22]等人提出了一种基于铜基金属有机框架（Cu-MOFs）的亚硝酸盐电化学传感器，在室温下以Cu2O和对苯二甲酸（p-Phthalicacid）为原料合成了Cu-MOFs，采用恒电位法在Cu-MOFs修饰的玻碳电极上电沉积了金纳米粒子（AuNPs），该方法的线性检测范围为0.1~4,000μM和4,000~10,000μM。在几十年的发展中，MOFs材料因为其稳定性差、合成复杂且产率低等原因目前依旧没有广泛应用于产业生产，因此本文实验并没有应用MOFs材料作为电极修饰材料。（4）导电聚合物图1.3几种常见导电聚合物的分子结构Fig.1.3Molecularstructuresofseveralcommonconductivepolymers导电聚合物主要有聚乙炔（Polyacetylene，PA）、聚吡咯（Polypyrrole，PPy）、聚苯胺（Polyaniline，PANI）、聚乙烯二氧噻吩（Poly(3,4-ethylenedioxythiophene)，PEDOT）等，其合成策略有化学聚合、电化学聚合和光聚合等，如图1.3所示，展示了几种常见
【参考文献】：
期刊论文
[1]复合酸掺杂聚苯胺正极材料的制备及性能[J]. 徐杨明,王亚琴,袁莉君,丁文全,邓姝皓. 电源技术. 2020(01)
[2]正确认识食物中的亚硝酸盐[J]. 李婷. 现代食品. 2019(14)
[3]亚硝酸盐检测方法的研究进展[J]. 陈林林,韩可,李伟,吴嘉树. 食品安全质量检测学报. 2019(11)
[4]基于不同工作电极的亚硝酸盐电化学传感器[J]. 马闯,高娟娟,张树鹏,王霜,谢康俊,宋海欧. 大学化学. 2018(06)
[5]亚硝酸盐电化学传感器研究进展[J]. 毛燕,包宇,韩冬雪,赵冰. 分析化学. 2018(02)
[6]亚硝酸盐及其对人体的危害[J]. 汪杨峻杰. 化工管理. 2017(05)
博士论文
[1]纳米材料机械化学法制备及性能表征[D]. 吴皓.华东师范大学 2012
硕士论文
[1]腌渍蔬菜中亚硝酸盐检测方法及应用[D]. 任志彬.河北工程大学 2017
[2]化学发光法检测食品中硝酸盐亚硝酸盐方法的研究[D]. 黎晨晨.哈尔滨商业大学 2010
本文编号：3314143
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