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碳纳米管改性及其储氢性能研究

发布时间:2020-05-13 21:16
【摘要】: 碳纳米管因其独特的结构作为一种新型的储氢材料而受到极大关注,国内外学者对其储氢性能的研究作了大量工作。在此基础上,本文对碳纳米管储氢性能进行了系统研究。首先,测试了单、多壁碳纳米管的储氢性能。其次,对碳纳米管进行机械球磨以提高其储氢性能,主要进行了如下研究:(1)分别在三种不同介质(空气、氩气、环己烷)中对碳纳米管进行球磨以改善其储氢性能;(2)对掺杂分子筛NaA、SBA-15的碳纳米管进行不同条件下的球磨,测试球磨后样品的储氢性能,进而讨论了分子筛种类、球磨介质和球磨时间对碳纳米管储氢性能的影响;(3)用碱金属K~+修饰球磨后的碳纳米管以改善其储氢性能。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X-射线衍射(xRD)等手段考察了球磨前后碳纳米管外观形态、微观结构和表面信息的变化。 研究结果表明: (1)单壁碳纳米管的储氢性能优于多壁碳纳米管。在77K、1.94MPa时,单壁碳纳米管储氢量为2.34wt.%。多壁碳纳米管的管径越小,储氢量越大,在77K、1.94MPa时,管径最小的多壁碳纳米管储氢量最大为2.20wt.%。 (2)机械球磨提高了碳纳米管的储氢量。球磨使碳纳米管变短、开口,因此氢更容易进入碳纳米管内部。在相同球磨时间下,不同球磨介质中,碳纳米管的储氢量不同,如:在77K、1.9MPa,球磨时间为2h时,,在空气中球磨的单壁碳纳米管储氢量为2.6wt.%,在氩气中为2.55wt.%,在环己烷中为2.48wt.%;多壁碳纳米管(10-20nm)在氩气中最佳球磨时间为6h,在环己烷中最佳球磨时间为8h。在相同球磨介质中,不同球磨时间下,样品的储氢量也不相同,如:多壁碳纳米管(10-20nm)在氩气中分别球磨2h、4h、6h时,它们在77K、2.0MPa时的储氢量分别为1.68wt.%、1.70wt.%、1.73wt.%。 (3)在碳纳米管中掺杂分子筛NaA、SBA-15球磨可以提高其储氢量,掺杂SBA-15分子筛相对要好。球磨时间小于6h时,在氩气中球磨比在环己烷中好:77K、2.0MPa时,NaA+MWNTs在氩气中球磨4h后碳纳米管的储氢量为1.79wt.%;在相同条件下,NaA+MWNTs在环己烷中球磨4h后碳纳米管的储氢量为1.67wt.%。当球磨时间超过6h时,在环己烷中球磨更有利。适当延长球磨时间可以提高碳纳米管储氢量:在77K、2.0MPa时,NaA+MWNTs在环己烷中球磨2h后碳纳米管的储氢量为1.55wt.%,球磨8h后达到2.06wt.%。 (4)用K~+修饰碳纳米管可以提高其储氢量,且球磨之后再用K~+修饰的样品储氢量较高:在77K、2.09MPa时,直接用K~+修饰的样品储氢量为1.52wt%,球磨后再用K~+修饰(搅拌4h)的样品储氢量为1.57wt%。球磨后碳纳米管在KNO_3溶液中的搅拌时间越长,储氢量也相应增大:在77K、2.09MPa时,搅拌12h的样品储氢量达到1.68wt%。
【图文】:

SEM图,碳纳米管,催化剂颗粒


碳纳米管一般通过电弧放电法、激光蒸发法、催化热解法制备,然而用这些方法制备的产物中含有无定形碳以及反应中所用的催化剂颗粒等杂质,这些杂质的存在影响了碳纳米管的性能,因此对制得的碳纳米管进行提纯也是研究的一个重点。图1一5为A.G形nzle:等合成的单壁碳纳米管在2一3M的浓硝酸中回流45h提纯前后碳纳米管的扫描电镜对比图【川,从图中可以看出提纯后的碳纳米管纯度较高,有效地除去了无定形碳及催化剂颗粒等杂质。图1 F19.1一5提纯前后碳纳米管的SEM图a:提纯后;b:提纯前一 5SEMPieturesofCNTsa:PurifiedsamPle:b:originalsamPle

扫描电镜图,单壁碳纳米管,牛羊,多壁碳纳米管


“22牛羊品的表征(l)扫描l七镜(SEM)图3 F19.3一l多壁碳纳米管(10一Zon:n)的扫描电镜图 T11eSEM一 11ierograPllsofMWNTS(10一20nrll)图3一2单壁碳纳米管的扫描电镜图 F19.3一 2TheSEMmicrograPllsofSWNTs(10一20nm)24
【学位授予单位】:太原理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O613.71;TK91

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本文编号:2662555

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