水环境中抗生素的分布、归趋与危害研究

发布时间：2020-11-13 18:09

　　 抗生素的发现对于医药发展以及传染病的治疗具有划时代意义,如今已注册并流入市场的抗生素种类多达百种,这些抗生素广泛应用于人类及牲畜的疾病治疗,同时也作为促生长剂在农业、畜牧业及水产养殖业大量使用。虽然抗生素的使用具有重要的医疗意义,但由于缺乏健全的管理机制以及逐年增长的抗生素产量及销量,抗生素滥用已逐渐引起全球性生态问题。抗生素进入有机体后无法被完全吸收或利用,约有摄入总量30-90%的抗生素以母体或代谢产物的形式随尿或粪便排出有机体外,随后进入环境。由于抗生素的频繁使用,最终导致其在环境中的持续输入及积累,抗生素因此也被称为环境中的“假持久性”污染物。由于抗生素具有较强的亲水性,因此其多残留在水环境中,抗生素污染情况在接收污水排放的地表水体中尤为严重。近年,国际上针对环境中残留的抗生素已展开大量研究,但对于以下几方面仍显不足:人类活动对于水环境中抗生素污染的影响程度;抗生素在具有水力联系的不同水体间的迁移;抗生素在环境残留水平下对于水生生物的影响及毒性效应。本文即针对以上问题展开研究。本文研究区位于中国中部的江汉平原以及美国中部的欧扎克高地地区,围绕水环境中残留的抗生素开展如下研究:识别水体中抗生素的污染来源;探讨抗生素的季节及空间变化规律,以及在不同水体之间的迁移情况;评估两个研究区水体中残留抗生素的抗性基因危害及水生生态风险;针对抗生素毒性敏感生物研究抗生素对其生长及生理机能的毒性效应。本研究探讨的抗生素包括:大环内酯类,四环素类,氟喹诺酮类及磺胺类抗生素。论文取得了以下主要研究进展:1、通过选取不同程度人类活动干扰的研究区开展抗生素污染调查,从而识别水体中抗生素的污染来源并探讨人类活动对于抗生素污染的影响程度。此部分研究在美国中部欧扎克高地展开,研究选取三种土地利用类型下受不同程度人类活动干扰的自然流域,分别为:受人类活动干扰最少的森林区(参考区);分布有个别养鸡场的牧场及草场区(中度区);居民聚居城镇区(密集区),该区域自然水体接收多个污水处理厂的废水排放。相较于参考区和中度区水体中抗生素的少量残留,抗生素的最高残留水平出现在人类活动密集区,检测到年平均抗生素总量为202.87 ng/L,高出参考区30多倍及中度区70多倍。说明生活污水的排放是该地区地表水中抗生素的主要来源,且在该研究区,密集的人类活动伴随抗生素的大量排放,进而导致自然水体中严重的抗生素污染。在医药领域,磺胺甲恶唑和甲氧苄氨嘧啶通常共同使用以提高药效(又称复方磺胺甲恶唑),而这两种抗生素在研究区内所有水体中均被大量检出,且在有污水排放的密集区水体中被检出平均残留比例为6:1。在选定的三个自然流域中,春季检测出抗生素的总量均高于冬季,推测原因为春季作为疾病高发期以致抗生素被大量使用,且检测出地表水流速在春季更为缓慢,进而减缓抗生素随水流的迁移衰减。2、抗生素进入环境的最初受体地表水后,进一步探索其在水环境中的迁移及相关影响因素。此部分研究在中国中部江汉平原地区展开,主要研究区选定为乡村地区,其主要特征为频繁的农业活动,以及当地居民沿河聚居,但因缺少集中的污水处理设施,生活污水及农业废水大多未经处理直接排放至地表水体中。针对研究区养猪废水、河水、不同深度含水层的地下水,通过调查抗生素在不同水体中的残留情况,探讨水环境中抗生素的季节及空间变化特点。借助地下水中水化学因子随季节的变化,探索地表水与地下水之间的相互作用对于地下水中抗生素污染的影响。水环境中的抗生素残留水平及其变化除受到污染源及其相对位置影响外,还受水流动力影响,其在雨季表现尤其明显。抗生素在不同水体中的总体残留水平由高到低为:养猪废水河水地下水,养猪废水中抗生素最高残留水平出现在冬季,而对于河水和地下水,春季为抗生素在水体中残留浓度最高的季节。不同水体中主要残留的抗生素类别存在差异,养猪废水中主要残留抗生素为大环内酯类和磺胺类抗生素,河水中的优势残留化合物为大环内酯类抗生素,而地下水中则是氟喹诺酮类和四环素类抗生素。河水中的抗生素在水流的作用下其水平衰减作用不明显,但其在含水介质的过滤作用下,随着含水层深度的增加,地下水中抗生素残留浓度在垂向上呈明显递减趋势。地下水水化学因子在雨季的明显浓度变化(DOC,EC,Cl-以及SO42-浓度升高,Fe和Mn浓度下降)表明,雨季地下水受到地表水补给。综合分析地表水及地下水水位变化趋势,和地表水及地下水中抗生素浓度随季节变化情况,推测该研究区地下水中的抗生素主要来源于受抗生素污染的地表水,且主要通过地表水补给地下水过程大量输入到地下水环境中,地下水中抗生素残留浓度水平是地表水中抗生素输入及地表水补给过程中水量稀释综合作用的结果。3、基于两个研究区不同水体中抗生素的残留浓度,评估其对水生态环境的危害及风险。危害分析基于抗生素抗性基因的选择阈值,风险评估则针对三种营养级生物(藻类,水蚤,鱼类)评估残留抗生素能够对其产生负面影响的潜在可能。评估结果表明,两个研究区不同类型水体中抗生素的残留水平均对水生态环境具有不同程度的潜在危害和风险。通过危害分析可知,人类活动密集区水体中残留的抗生素水平对于生物体抗生素抗性基因具有潜在的选择风险;水体中甲氧苄氨嘧啶的残留浓度虽低于磺胺甲恶唑,但其对抗性基因的潜在选择风险则高于磺胺甲恶唑;同时,磺胺甲恶唑和甲氧苄氨嘧啶混合物的抗性基因选择风险高于单体生素作用的情况。进一步的风险评估结果表明,暴露在含有抗生素污染水体中反应敏感的水生生物按顺序为:藻类水蚤鱼类;与危害评估结果相似,在人类活动密集区域的地表水体中高水平的抗生素残留,对于水环境具有更大的生态危害风险。对于重要淡水资源储库的地下水环境,其中抗生素的残留水平,在抗性基因危害分析中其仍处于“相对安全”范畴,但在风险评估中,地下水中残留的抗生素对于藻类和水蚤的危害可能性分别为低风险和中度风险级别。此外,水生生物暴露在混合抗生素状态下的受害风险显著高于单独抗生素暴露情况。在实际环境中,多种抗生素同时残留于水环境中共同作用于水生生物体,且在抗生素抗性基因危害分析及生态风险评价中,抗生素混合物带来的环境影响远大于单体抗生素。因此,关于有机体对于多种抗生素混合物的毒性效应数据库亟待建立,以使建立在混合物毒性数据上的进一步环境风险评估更具现实意义。4、基于上述研究,藻类作为对抗生素毒性响应最敏感的生物,被选为目标水生生物体开展抗生素毒理学研究。P.subcapitata属于微藻的一种,设计将其分别暴露于以下三种情况的抗生素中:磺胺甲恶唑,甲氧苄氨嘧啶,磺胺甲恶唑:甲氧苄氨嘧啶=6:1(比例实际检测自人类活动密集水域地表水体)。探讨抗生素对于目标生物的毒性效应,其主要基于微藻生长抑制情况,以及抗生素对于微藻自身光合作用的色素产量的影响。微藻生长抑制实验共计持续96小时,结果表明,在三种设计暴露情况下,72h生长抑制半数有效浓度(EC50)均小于96h-EC50。由于毒性数据一般被用于进行环境污染的风险评估,因此其数值越小,则评估结果越安全保守;其次,72小时的培养周期正位于P.subcapitata的对数生长周期中段,此时微藻生长受营养竞争及自然死亡的影响有限,因此抗生素暴露为其生长抑制的主要诱因。所以,对于P.subcapitata,相对于96h-EC50,72h毒性数据更准确且更有利于进一步的环境风险评估。相较抗生素对微藻的生长抑制,其对微藻的色素产量影响更为明显,色素包括叶绿素A,叶绿素B,以及总类胡萝卜素。三种抗生素暴露情况下得到的72h生长抑制EC50值分别为:磺胺甲恶唑EC50=0.37mg/L;甲氧苄氨嘧啶EC50=56.46 mg/L;磺胺甲恶唑:甲氧苄氨嘧啶=6:1混合暴露情况下得到的72h-EC50值最低,为0.257 mg/L磺胺甲恶唑以及0.043 mg/L甲氧苄氨嘧啶。由此进一步证明,混合物暴露情况下,对于生物体的毒性作用强于单体抗生素暴露的情况。本研究所涉及的两个调查区域水体中,磺胺甲恶唑和甲氧苄氨嘧啶的残留水平均处于ng/L,对比上述毒性结果(mg/L)可知,研究区自然水体中相应抗生素污染水平在短期内不会对于微藻生物P.subcapitata产生明显的生长抑制和减少色素合成的毒性作用。
【学位单位】：中国地质大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2017
【中图分类】：X52
【文章目录】：
作者简历
摘要
abstract
Chapter 1 Introduction
    1.1 Overview of antibiotics
    1.2 Source and distribution of antibiotics
        1.2.1 Source of antibiotics in the aquatic environment
        1.2.2 Distribution of antibiotics in surface water and groundwater
    1.3 Antibiotics migration from surface water to groundwater
    1.4 Ecological risk and hazard of antibiotics in aquatic ecosystem
    1.5 Sites description
        1.5.1 Ozark Highland in central USA
        1.5.2 Jianghan Plain in central China
    1.6 Objectives and innovations
        1.6.1 Objectives
        1.6.2 Innovations
Chapter 2 Occurrence and Sources of Antibiotics in the aquaticenvironment: a case study in Ozark Highlands, central USA
    2.1 Introduction
    2.2 Materials and methods
        2.2.1 Site description and sampling
        2.2.2 Standards and chemicals
        2.2.3 Sample pretreatment and analysis
        2.2.4 Quantification and method validation
        2.2.5 Statistical analysis
    2.3 Results and discussion
        2.3.1 Occurrence of antibiotics in surface water
        2.3.2 Spatial and temporal patterns of antibiotics in surface waters
    2.4 Conclusions
Chapter 3 Occurrence and transport of antibiotics in surfacewater-groundwater systems: a case study in Jianghan Plain, central China
    3.1 Introduction
    3.2 Materials and methods
        3.2.1 Site description and sampling
        3.2.2 Standards and chemicals
        3.2.3 Hydrochemical analysis
        3.2.4 Extraction and analysis of antibiotics
        3.2.5 Quantification and method validation
        3.2.6 Statistical analysis
    3.3 Results and discussion
        3.3.1 Hydrochemistry
        3.3.2 Occurrence and seasonal variations of antibiotics in the aquaticenvironment
        3.3.3 Spatial patterns of antibiotics in the aquatic environment
        3.3.4 The effect of surface water-groundwater interactions on antibioticsconcentration in groundwater
    3.4 Conclusions
Chapter 4 Hazard and risk assessment of antibiotics in the aquaticenvironment
    4.1 Introduction
    4.2 Methods
        4.2.1 Resistance hazard assessment
        4.2.2 Risk assessment
    4.3 Results and discussion
        4.3.1 Resistance hazards of antibiotics in the aquatic environment
        4.3.2 Environmental risks of the individual pharmaceuticals
        4.3.3 Environmental risks of antibiotics mixtures in the aquatic environment
    4.4 Conclusions
Chapter 5 Toxicity of antibiotics on green algae
    5.1 Introduction
    5.2 Materials and methods
        5.2.1 Chemicals
        5.2.2 Algal culture
        5.2.3 Procedure for the growth inhibition test
        5.2.4 Photosynthetic pigment content
        5.2.5 Quality assurance and quality control
        5.2.6 Statistical analysis
    5.3 Results and discussion
        5.3.1 Toxicity of individual antibiotics based on P. subcapitata growth
        5.3.2 Toxicity of mixture based on P. subcapitata growth
        5.3.3 Toxic effects of antibiotics on pigment synthesis
    5.4 Conclusions
Chapter 6 Conclusions and suggestions
    6.1 Conclusions
    6.2 Suggestions
Acknowledgement
References

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本文编号：2882473