Al 2 O 3 改性Pd/Fe/PVDF催化还原剂制备及去除水中氯乙酸研究

发布时间：2025-06-26 04:43

　　氯化消毒水中检出的氯乙酸是一类难挥发的氯代有机物。零价铁能够促进氯代有机物还原脱氯,而在零价铁表面加入催化剂钯可以极大地促进氯代有机物的脱氯速率。由于纳米Pd/Fe催化还原剂具有较高的比表面积和表面反应活性,比普通金属铁脱氯速率快。为了有利于Pd/Fe催化还原剂的回收和提高脱氯效率,需要将纳米Pd/Fe催化还原剂固定在载体上。本研究主要对PVDF载体进行表面改性和基体改性,制备负载型的纳米Pd/Fe催化还原剂用于脱除水中氯乙酸。 PVDF载体表面改性,采用对PVDF载体亲水化改性、原位聚合改性和直接涂覆法,制备不同改性法负载的纳米Pd/Fe/PVDF催化还原剂,分析不同表面改性方法在载铁量和脱氯率上的差异,发现亲水化改性和原位聚合改性在载铁量和脱氯率上没有明显的区别,但是都远大于直接涂覆法。 研究PVDF基体改性,利用相转化法制备了纳米PVDF·Al₂O₃载体,添加不同量（0%⁴%）的Al₂O₃于PVDF溶液中,制备PVDF·Al₂O_3...

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【学位级别】：博士

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摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 课题背景和研究意义
    1.2 氯代有机物的降解方法
        1.2.1 物理法降解氯代有机物
        1.2.2 生物法降解氯代有机物
        1.2.3 化学法降解氯代有机物
    1.3 金属催化脱氯技术的应用及机理
        1.3.1 零价铁催化还原氯代有机物
        1.3.2 纳米级双金属颗粒催化还原氯代有机物
        1.3.3 负载型纳米双金属催化还原氯代有机物的研究
    1.4 PVDF 载体改性研究
        1.4.1 PVDF 载体表面改性研究
        1.4.2 PVDF 基体改性研究
    1.5 目前本领域研究存在的问题
    1.6 课题研究内容
第2章 实验材料与方法
    2.1 实验材料与实验仪器
        2.1.1 实验材料
        2.1.2 实验仪器
    2.2 PVDF 载体的制备
    2.3 PVDF 载体性能测定
        2.3.1 PVDF 载体表面接触角测定
        2.3.2 PVDF 载体机械强度测定
        2.3.3 PVDF 载体比表面积测定
    2.4 PVDF 改性载体及纳米Pd/Fe/PVDF·Al₂O₃ 表征
        2.4.1 表面形貌分析
        2.4.2 元素成分分析
        2.4.3 颗粒形状及粒径分析
        2.4.4 颗粒晶型分析
        2.4.5 特征基团分析
    2.5 元素含量及离子浓度分析方法
        2.5.1 钯元素组成分析及测定方法
        2.5.2 铁含量的测定方法
        2.5.3 氯乙酸浓度测定方法
        2.5.4 氯离子浓度测定方法
第3章 载体改性与纳米Pd/Fe/PVDF 催化脱氯研究
    3.1 引言
    3.2 两种改性方法制备纳米Pd/Fe 催化还原剂的差异
    3.3 原位聚合制备纳米Pd/Fe/PVDF 催化还原剂及性能研究
        3.3.1 原位聚合制备纳米Pd/Fe/PVDF 催化还原剂
        3.3.2 原位聚合制备纳米Pd/Fe/PVDF 催化还原剂表征
        3.3.3 影响纳米Pd/Fe/PVDF 催化脱氯的因素
    3.4 亲水化改性制备纳米Pd/Fe/PVDF 催化还原剂
    3.5 直接涂覆制备纳米Pd/Fe/PVDF 催化还原剂
    3.6 不同改性法载铁量的比较
    3.7 不同改性法负载纳米Pd/Fe 对一氯乙酸的脱氯比较
    3.8 本章小结
第4章 载体基体改性及Pd/Fe/PVDF·Al₂O₃ 催化还原剂制备与表征
    4.1 引言
    4.2 PVDF·Al₂O₃ 载体的制备
        4.2.1 亲水性材料的选择
        4.2.2 PVDF·Al₂O₃ 载体的制备工艺
    4.3 Al₂O₃ 添加量对载体性能的影响
        4.3.1 Al₂O₃ 添加量对载体机械性能的影响
        4.3.2 Al₂O₃ 添加量对载体接触角的影响
        4.3.3 Al₂O₃ 添加量对载体比表面积的影响
    4.4 Al₂O₃ 添加量对纳米Pd/Fe 催化还原性能的影响
        4.4.1 Al₂O₃ 添加量对载铁量的影响
        4.4.2 Al₂O₃ 添加量对纳米Pd/Fe 催化脱氯效果的影响
    4.5 亲水化对PVDF·Al₂O₃ 载体的影响
        4.5.1 亲水化对载铁量的影响
        4.5.2 亲水化对脱氯率的影响
    4.6 纳米Pd/Fe/PVDF·Al₂O₃ 催化还原剂制备
        4.6.1 PAA 交联PVDF·Al₂O₃ 载体的制备
        4.6.2 纳米Pd/Fe/PVDF·Al₂O₃ 催化还原剂的制备流程
        4.6.3 交联液配比及载铁量的优化
    4.7 PVDF·Al₂O₃ 载体与纳米Pd/Fe/ PVDF·Al₂O₃ 的表征
        4.7.1 形貌分析
        4.7.2 颗粒形状分析
        4.7.3 元素成分分析
        4.7.4 晶型结构分析
    4.8 本章小结
第5章 纳米Pd/Fe/PVDF·Al₂O₃ 催化脱除氯乙酸研究
    5.1 引言
    5.2 PVDF·Al₂O₃ 载体性能研究
        5.2.1 PVDF·Al₂O₃ 载体的重复使用效果
        5.2.2 PVDF·Al₂O₃ 负载纳米Pd/Fe 前后性能研究
    5.3 钯化率对催化脱氯影响
        5.3.1 钯化率检测分析
        5.3.2 钯化率对Pd/Fe/PVDF·Al₂O₃ 催化脱氯的影响
    5.4 PVDF·Al₂O₃ 负载铁的稳定性研究
        5.4.1 纳米Fe/PVDF·Al₂O₃ 稳定性研究
        5.4.2 保存时间对Pd/Fe/PVDF·Al₂O₃ 脱氯率影响
    5.5 Pd/Fe 投加量对脱氯效果的影响
    5.6 纳米Pd/Fe/PVDF·Al₂O₃ 催化还原剂连续使用效果研究
    5.7 Pd/Fe/PVDF·Al₂O₃ 对不同初始浓度氯乙酸脱氯效果
        5.7.1 Pd/Fe/PVDF·Al₂O₃ 对不同初始浓度一氯乙酸脱氯效果
        5.7.2 Pd/Fe/PVDF·Al₂O₃ 对不同初始浓度二氯乙酸脱氯效果
        5.7.3 三氯乙酸初始浓度对Pd/Fe/PVDF·Al₂O₃ 脱氯效果的影响
    5.8 不同改性法制备的纳米Pd/Fe/PVDF 脱氯效果比较
    5.9 与现有纳米Pd/Fe 催化还原剂脱氯效果比较
    5.10 本章小结
第6章 Al₂O₃ 对PVDF 改性增强Pd
    6.1 引言
    6.2 PVDF·Al₂O₃ 改性作用机制
    6.3 Pd/Fe/PVDF·Al₂O₃ 高效脱氯的作用机制
        6.3.1 Al₂O₃ 添加对载体表面性能改进的作用
        6.3.2 基体改性对高效载铁的作用机制
    6.4 Pd/Fe/PVDF·Al₂O₃ 对氯乙酸催化脱氯动力学研究
        6.4.1 催化反应动力学研究
        6.4.2 纳米Pd/Fe/PVDF·Al₂O₃ 对氯乙酸催化反应动力学研究
        6.4.3 不同改性方法下氯乙酸催化反应动力学研究
    6.5 氯乙酸催化脱氯路径的探讨
    6.6 本章小结
结论
展望
参考文献
攻读博士学位期间发表的论文
致谢
个人简历



本文编号：4053176