功能化离子液体吸收CO 2 机理的密度泛函理论研究

发布时间：2025-06-28 00:26

　　由于CO₂的大量排放而诱发的温室效应问题,已引起全世界的广泛关注,实现CO₂的高效捕集和分离成为当前研究热点。功能化离子液体（TSIL）被认为是一种极具应用前景的CO₂吸收剂,但存在吸收容量低、粘度高和成本高等问题。为打破这一制约其工业化应用的瓶颈问题,需深入考察TSIL的吸收机制,掌握阴阳离子的匹配规律,从而定向设计出具有高吸收性能的TSIL吸收剂。为此,本文采用密度泛函理论（DFT）方法,分别对非质子型和质子型TSIL的微观结构特性和相互作用机制进行了系统考察,并揭示了其吸收CO₂的反应机理,以期为新型TSIL吸收剂的开发设计提供理论指导。对于非质子型TSIL,本文分别选取了具有不同侧链长度的1-乙基-3-甲基咪唑（[Emim]⁺）和1-丁基-3-甲基咪唑（[Bmim]⁺）为阳离子,乙酸根（[OAc]^-）为阴离子,对比分析了阴阳离子对形成前后的微观结构特性,并借助ESP、NBO以及AIM分析等,揭示了阴阳离子对间的相互作用本质,结果...

【文章页数】：110 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 文献综述
    1.1 研究背景
    1.2 传统CO₂捕集方法
    1.3 离子液体概述
    1.4 离子液体在CO₂吸收中的应用
        1.4.1 离子液体物理吸收CO2

        1.4.2 离子液体化学吸收CO₂

        1.4.3 离子液体吸收CO₂存在的问题
    1.5 量子化学方法在离子液体研究中的应用
        1.5.1 量子化学方法简介
        1.5.2 密度泛函理论及基组设置
        1.5.3 密度泛函理论用于离子液体体系的研究现状
    1.6 本课题的研究内容及意义
第2章 非质子型离子液体阴阳离子间弱相互作用的计算
    2.1 计算方法
    2.2 结果与讨论
        2.2.1 泛函方法的比较
        2.2.2 结构分析
        2.2.3 表面静电势分析(ESP)
        2.2.4 自然键轨道分析(NBO)
        2.2.5 电子密度拓扑分析(AIM)
        2.2.6 能量分解分析(GKS-EDA)
    2.3 本章小结
第3章 质子型离子液体阴阳离子间弱相互作用的研究
    3.1 计算方法
    3.2 结果与讨论
        3.2.1 势能面扫描
        3.2.2 泛函方法的比较和溶剂化模型的选取
        3.2.3 相互作用能计算及结构分析
        3.2.4 电荷分析(ADCH)
        3.2.5 电子密度拓扑分析(AIM)
        3.2.6 约化密度梯度分析(RDG)
        3.2.7 表面静电势分析(ESP)
    3.3 本章小结
第4章 质子型离子液体化学吸收二氧化碳反应机理的研究
    4.1 计算模型和方法
        4.1.1 计算模型
        4.1.2 计算方法
    4.2 质子型离子液体化学吸收CO₂活性位点分析
    4.3 离子液体吸收CO₂反应路径的过渡态搜索
        4.3.1 过渡态结构搜索
        4.3.2 过渡态结构验证
    4.4 结构分析和键级键能计算
    4.5 静电势分析和电荷分析
    4.6 离子液体吸收CO₂的反应机理
    4.7 阳离子和阴离子对离子对CO₂吸收性能的影响
        4.7.1 阳离子对吸收性能的影响
        4.7.2 阴离子对吸收性能的影响
    4.8 本章小结
第5章 结论
    5.1 结论
    5.2 创新点
    5.3 展望
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
致谢



本文编号：4054127

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