咪唑并哒嗪碘金属酸盐杂化物的构筑与光致变色性质研究

发布时间：2020-05-15 04:22

【摘要】：基于电子给-受单元的有机-无机光致变色杂化材料,由于其可调谐的电子转移、良好的组成和结构依赖性以及潜在的协同效应而引起了人们的极大兴趣。然而,提高光致变色材料的性能仍是一个非常迫切和严峻的挑战。这些有机-无机杂化的光致变色材料主要是氯金属酸盐、羧酸盐、分子筛和磷酸盐等。为了确保有机自由基的稳定性和有效的电子转移,通常首选强电子接受体(强的路易斯酸),如紫罗碱、萘二亚酰胺和三吡啶基三嗪等,而与之匹配的通常是强的电子给体(强的路易斯碱)。这种相对单一的组成类型限制了杂化物的结构多样性和光致变色行为。因此,组分的丰富和电子给-受体匹配的多样性是调节结构、电子行为和变色性质的有效策略。本论文以原位烷基化咪唑并哒嗪阳离子(MIPDz+/AIPDz+)为结构导向剂和相对较弱的电子接受体,以灵活多变配位模式和半导体性质的碘金属酸盐为电子给予体,构筑了一系列具有不同阴离子骨架的碘金属酸盐杂化变色材料,并采用一系列表征手段确认了碘金属酸盐不同的变色机制。探究了相对较弱接受电子能力的烷基化咪唑并哒嗪阳离子,对碘金属酸盐杂化物结构、光响应行为和光致变色机制的调变。初步得出以下结论:1、结构导向方面:以烷基化咪唑并哒嗪阳离子为结构导向剂,通过调变碘化物的种类、用量及不同的烷基化试剂,可以形成一系列聚集程度不同的碘金属酸盐杂化物。2、光致变色机制调变方面:将缺电子咪唑并哒嗪阳离子引入到碘银酸盐体系,实现了杂化物从光学惰性、到光解、再到光解与电子转移共存的分级响应机制和结构依赖的光致变色;将甲基化咪唑并哒嗪阳离子引入到碘铜/铅酸盐体系,实现了从碘铜/铅酸盐阴离子骨架到有机阳离子之间的分子间电子转移并伴随着有色自由基的形成,这种优异的变色行为归因于给电子体碘铜/铅酸盐阴离子与接受电子体咪唑并哒嗪阳离子之间合适的匹配行为。与强的电子接受体相比,接受能力较弱的烷基化咪唑并哒嗪阳离子与碘金属酸盐骨架可以形成有效的电子匹配关系,从而可以有效的发挥碘金属酸盐的半导体性质,为有机-无机杂化光致变色材料性质的优化和定向设计提供了有价值的参考。
【图文】：

(c)[39]图 1-1 异构型材料1.2.2 变价型变色材料变价型变色杂化材料的实例以金属氧酸盐为的不同化合价态[40-45]。2015 年，，日本 Suzuko Y醇（EG），丙二醇（PG）等多元醇为原料，分的氧化钨介质中的颜色可以在无色透明和深蓝显示蓝色是由于注入光生电子和质子造成的，在W5+，光生空穴继而氧化 WO3表面上的吸附分W6+和 W5+之间的电荷转移。氧气再将 W5+氧化另有牛景杨实验组 2015 年成功合成的一系列基进行实验研究后发现，它们在可见光刺激下都具

山西师范大学硕士学位论文多酸蓝调和非手性多金属氧酸盐簇的可控切换[44]，是通特性的多金属氧酸盐实现的，有意思的是，它在蓝色与的着色疲劳（如图 1-2c）。Kurth 在 2006 年成功制得烷基铵的情况下，紫外光对多金属氧酸盐的晶体的照离状态（如图 1-2d）[45]。
【学位授予单位】：山西师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB34

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本文编号：2664469