直流电弧等离子体法制备碳纳米材料的研究

发布时间：2020-05-17 05:28

【摘要】：直流电弧等离子体法作为一种纳米材料制备方法,具有操作方便、安全可靠、可控性高、高的热性能、高的化学活性、极快的冷却速度和反应气氛可控等优点。同时,近几年碳纳米材料因其优异的性能,已引起科研工作者的关注。现今,直流电弧等离子体法通过控制反应气氛、反应压力、催化剂的种类以及收集位点的不同,已制备出富勒烯、碳纳米管、石墨烯、碳纳米角和不定型碳球等碳纳米材料。然而,不同的科研工作者在同种气氛、同一收集位点得到了不同的碳纳米材料,这对直流电弧等离体法制备碳纳米材料机理的研究造成了困难。本文通过在氮气、氢气和氩气气氛下制备出碳纳米角、石墨烯和不定型碳球,来探究电弧等离子体法制备碳纳米材料的生长机理。首先,在氢气下,制备出片层尺寸为200~400 nm、层厚为2~4且结晶度好的石墨烯片层;而在氮气气氛下得到聚集大小为50~80 nm球型、“大丽花”状的碳纳米角;在氩气气氛下得到了尺寸为30~80 nm的不定型碳球。同时,在上述三种气氛下,探究了四种不同压力,分别为40、50、60和70 KPa对碳纳米材料形貌的影响。得出:随着压力的上升,氢气下制备的石墨烯纯度更高、层数更少,氮气下制备的碳纳米角纯度更高,氩气下制备的碳球有向碳纳米角转化的趋势。在三种混合气体中,氢气/氮气、氢气/氩气条件下均制备出石墨烯,而在氮气/氩气气氛下得到了碳纳米角。根据上述实验得出直流电弧等离子体法制备碳纳米材料的生长机理:在氩气气氛下,氩原子很难与碳簇发生反应,仅碳簇随即结合经冷凝-成核-长大而形成不定型碳球;在氢气气氛下,碳簇与氢结合而成键,而形成的键阻碍了片层的弯曲,利于形成片层结构的石墨烯;在氮气气氛下,氮掺杂进入碳簇中,引起石墨片层弯曲,而形成碳纳米角,随着远离电弧中心区,单根碳纳米角聚集成球形聚集体。通过在氮气、氢气和氩气气氛下在不同压力下制备出碳纳米角、石墨烯和不定型碳球;同时,在氢气/氮气、氢气/氩气三种混合气氛下制备出石墨烯和碳纳米角。从而,推理出直流电弧等离子体法制备碳纳米材料的机理:氢是石墨烯片层生成的关键,而氮是碳纳米角产生的关键。为直流电弧等离子体法制备碳纳米材料指明了方向,也为大规模制备石墨烯、碳纳米角打下了基础。
【图文】：

结构图,石墨,碳纳米管,金刚石结构

第一章绪论我们知道，碳元素是自然界中存在的最重要的元素之一，具有 sp、sp2、sp等多种轨道杂化特性。因此，以碳为基础的纳米材料是多种多样的，包括常见的石墨和金刚石，还包括近几年比较热门的碳纳米管、碳纳米线、富勒烯和石墨烯等新型碳纳米材料[7]。从 1985年富勒烯(Fullerene)的出现到 1991年碳纳米管(carbon nanotube，CNT的发现，碳纳米材料所具有的独特物理和化学性质引起了国内外研究人员广泛而深入的研究，二十年来取得了很多的成果。2004 年 Geim 研究组的报道使得石墨烯成为碳纳米材料新一轮的研究热点，它的出现丰富了碳纳米材料家族，石墨烯是由碳原子组成的单层蜂巢状二维结构，由于它只有一个原子的厚度，可以将其视为形成其它各种维度的石墨相关结构碳材料的基本单元，石墨烯既可卷曲形成零维的富勒烯及卷曲形成一维的碳纳米管，亦可堆积形成石墨[8]。图 1.1 为常见碳的同素异形体结构图。

碳纳米材料,直流电弧,实验装置图

2.1 实验器材及原料实验器材如图 2.1 所示所示，为直流电弧制备碳纳米材料的实验装置图。从图中可以看出直流电弧制备碳纳米材料的装置主要包括五个部分：一、处于中心部位的反应腔体，腔体为空心结构使得冷却水能够流通整个腔体，在气体中间下部为铜基体，用于固定阳极石墨棒，阴极石墨棒处于腔体的上部与阳极正对竖直放置；二、为冷却循环水箱，在反应时用于冷却腔体；三、为气体系统，，主要包括三种气体：氩气、氮气与氢气，通过控制不同的气体，不同压力与不同的气体配比来探究气氛与压力对直流电弧制备碳纳米材料的影响；四、电源系统，主要是提供反应时的电，同时，可通过调节电源的电流，来探究电流对直流电弧制备碳纳米材料的影响；五、为真空泵系统，这部分提供反应腔的真空状态。实验原料：纯度为 99.99%，10 mm×10 mm 的高纯石墨棒若干根，纯度为99.99%的氩气、纯度为 99.99%的氮气、纯度为 99.99%的氢气。
【学位授予单位】：昆明理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ127.11;TB383.1

【参考文献】