日本海沉积物黑碳的百年历史变化

发布时间：2020-06-03 08:15

【摘要】：黑碳颗粒粒径小,能够通过水体和大气进行远距离传输,广泛存在于环境中,海洋沉积物通常被认为是黑碳保存的最终汇。此外,黑碳具有高度芳香结构,导致其稳定性高,能够长期留存在沉积物中。本文选择海洋沉积物为媒介,研究黑碳的变化历史。日本海是西北太平洋最大的边缘海,位于亚欧大陆污染物流出区,因而研究日本海沉积物中黑碳的历史变化对于认识亚欧大陆污染排放具有重要意义。本研究选择日本海四个深水多管沉积岩芯作为研究对象,包括:日本海北部,靠近鞑靼海峡的岩芯LV53-4-1;日本海西部陆坡岩芯LV53-15-3和LV53-17-2;日本海大和海脊LV53-19-3。四个岩芯210Pbex和深度呈良好的相关性,并且粒度组成稳定,表明沉积环境稳定,适合用于黑碳历史变化的研究。四个岩芯黑碳浓度和黑碳沉积通量分别为1.07±0.29 mg g-1,0.52±0.13 mg g-1,0.99±0.20 mg g-1,1.13±0.16 mg g-1和2.56±0.70 gm-2 yr-1,1.31±0.32 g m-2 yr-1,2.42±0.69 g m-2 yr-1,1.35±0.19 g m-2 yr-1。黑碳浓度与砂含量呈极显著负相关关系,和黏土含量呈极显著正相关关系。黑碳含量和总有机碳含量之间均表现极显著的正相关关系,说明黑碳和总有机碳很有可能同时沉积。黑碳沉积通量是青藏高原黑碳沉积通量的5-10倍。岩芯LV53-4-1,受到阿穆尔河河流输送和来自俄罗斯大气输送的共同影响,从20世纪80年代到21世纪初,总体表现为先上升后下降的趋势,在1990年达到峰值。岩芯LV53-15-3,主要受到来自俄罗斯和中俄边境大气输送的影响,从20世纪90年代到21世纪初,总体表现为先下降后上升的趋势,在2000年达到最低值。岩芯LV53-17-2和LV53-19-3主要受到来自中国大气输送的影响,其变化与社会经济发展相一致,尤其是在20世纪80年代和21世纪初,由于改革开放的实施和工业化城市化的大力发展,黑碳沉积通量急剧上升。岩芯LV53-19-3中Char/Soot最低值出现在20世纪80年代,说明中国能源结构发生变化,即从农业经济到工业经济的转变。沉积物中的黑碳,对多环芳烃和多氯联苯等有机物具有很强的吸附性,利用BC/TOC值评估沉积物中黑碳的生态效应。四个岩芯中BC/TOC值分别为10±2.28%,7±0.83%,10±2.03%和19±1.79%,沉积物中有机物主要吸附在黑碳上,并且黑碳能够降低多环芳烃的生物沉积物富集因子。这两种机制降低了持久性有机物在水环境中的暴露以及在生物体内的富集,即沉积物中黑碳的存在能在一定程度上改善和修复沉积环境。对比CMIP5九种模式模拟结果和观测结果,发现气候模式明显低估了研究区域黑碳沉积通量,日本海沉积物中观测结果是模拟结果50-100倍,表明气候模式对于黑碳的去除机制(干湿沉降)的模拟还有待于优化。通过相对均方根误差法和EOF分析法对气候模式的模拟结果进行时空两个维度的评估,发现模式ACCESS1-0对于黑碳沉积通量的时间变化趋势模拟效果最佳,而模式MIROC-ESM-CHEM对黑碳沉积通量的空间分布模拟效果最佳。日本海大气黑碳沉积通量随纬度升高而降低,岩芯LV53-4-1所表现的不一致进一步说明该岩芯受到河流输送和大气输送的双重影响。
【图文】：

过光学法来校正０Ｃ和ＥＣ的分割点，这使得测量结果更为准确。截取２的石英膜样品，放入石英炉中，分两次程序升温（表２－２）。第一次升炉内通入的在其为氦气，温度分为四步（１４０邋°Ｃ邋—２８０邋°Ｃ邋—４８０邋°Ｃ邋—５８０至５８０邋°Ｃ，比较容易挥发的ＯＣ会从膜上释放，难挥发的ＯＣ则会在温情况下发生热解，热解的部分产物由于碳化而转化为ＰＣ，而另一部分的形式从膜上释放。这些释放的ＯＣ随氦气进入Ｍｎ０２氧化炉与氧气混Ｍｎ０２的催化下氧化为Ｃ０２。（：０２随氦气流出氧化炉与氢气混合，并在５０被镍催化剂催化还原为甲烷，然后进入火焰离子检测器（ＦＩＤ）进行定第一次升温结束后，将载气转换成氦氧混合气进行第二次升温，分８０邋°Ｃ—７４０邋°Ｃ邋—８４０邋°Ｃ）升温至８４０邋°Ｃ，膜上的ＥＣ会不断氧化，从膜随着氦气进入Ｍｎ０２氧化炉与氧气混合，在Ｍｎ０２的催化下氧化为Ｃ0２。气流出氧化炉与氢气混合，并在５００°Ｃ左右被镍催化剂催化还原为甲烷，ＦＩＤ检测。ＨＤ的响应信号用定量的甲烷作为内标进行标定（图２－３）。逡逑

逑本文米用的仪器为邋Ｓｕｎｓｅｔ邋Ｌａｂ邋ＯＣ／ＥＣ邋分析仪（Ｓｕｎｓｅｔ邋Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ邋ＯＣＥＣ逡逑ＣａｒｂｏｎＡｅｒｏｓｏｌＡｎａｌｙｚｅｒ）（图２－２），实现样品分析。仪器采用的是光热结合法，，逡逑即将热解法和光学法结合起来，使用热解法的程序将ＯＣ、ＥＣ逐步挥发分解，逡逑而通过光学法来校正０Ｃ和ＥＣ的分割点，这使得测量结果更为准确。截取１．４５逡逑ｃｍ２的石英膜样品，放入石英炉中，分两次程序升温（表２－２）。第一次升温时，逡逑石英炉内通入的在其为氦气，温度分为四步（１４０邋°Ｃ邋—２８０邋°Ｃ邋—４８０邋°Ｃ邋—５８０邋°Ｃ）逡逑升高至５８０邋°Ｃ，比较容易挥发的ＯＣ会从膜上释放，难挥发的ＯＣ则会在温度较逡逑高的情况下发生热解，热解的部分产物由于碳化而转化为ＰＣ，而另一部分也以逡逑ＯＣ的形式从膜上释放。这些释放的ＯＣ随氦气进入Ｍｎ０２氧化炉与氧气混合，逡逑在Ｍｎ０２的催化下氧化为Ｃ０２。（：０２随氦气流出氧化炉与氢气混合
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：P736.21

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本文编号：2694548