直接甲醇燃料电池二氧化铈载铂阳极催化剂复合及功能研究

发布时间：2020-06-27 04:27

【摘要】：能源危机和环境污染促使人们对开发环境友好型新能源特别是清洁、高效、无污染的新型能源提出了迫切需求。因此人们对清洁、可再生能源及相关的设备装置作了大量的研究。其中,直接甲醇燃料电池(DMFC)的研究主要致力于解决电池稳定性低、催化剂的催化性能低等。本文主要是对CeO2载体进行复核和功能化修饰以提高催化剂性能。首次将CeO2纳米管和碳纳米管结合起来制作一种复合纳米管作为载体,使载体既具有良好的导电性能又具有良好的机械性能和热稳定性。实验结果表明：Pt/CeO2-CNTs-HN催化剂较Pt/CeO2-CNTs-PB、Pt/CNTs和Pt/CeO2-NTs催化剂拥有更高的活性和稳定性。CeO2-CNTs-HN载体上的Pt分布更加均匀,有利于提高其电化学活性,且由于Pt更容易吸附在CeO2与CeO2的缝隙间并不是直接吸附在CeO2上,这使得Pt与CNTs和CeO2同时有一个有效的接触,这样可以增强三者间协同效应。Pt/CeO2-CNTs-HN催化剂中三者的有效接触不仅可以提高催化剂的活性,还可以提高催化剂的稳定性,因为这有利于吸附在Pt上的毒化物种CO的去除,且Pt与CeO2间更强的范德华力可以抑制Pt的团聚和脱落。为进一步提高Pt/CeO2-CNTs-HN催化剂性能,首次讨论了煅烧温度和CeO2与CNTs之间的比例对Pt/CeO2-CNTs-HN催化剂性能的影响。实验结果表明：随着CeO2量的增加和煅烧温度的上升,催化剂的活性是先升高后下降,当CeO2与CNTs之间的比例为1：1、煅烧温度为280℃时,Pt/CeO2-CNTs-HN催化剂性能最好。由于碳载体在燃料电池运行环境中容易被腐蚀,造成催化剂活性稳定性降低。为了提高催化剂的稳定性,采用自制的介孔CeO2作载体,并用氮掺杂碳源PVP经原位碳化对二氧化铈载体进行修饰,考察PVP的量对二氧化铈催化剂体系的影响,同时用PVP对XC-72载体进行修饰以作对比。研究结果表明：PVP量越多,催化剂性能越好,但是过多的PVP又会导致催化剂性能下降,当PVP的量为20wt.%时,催化剂性能最好；PVP作氮掺杂碳源不仅有利于Pt/CeO2催化剂体系性能提高,也有利于Pt/XC-72催化剂体系性能提高。
【学位授予单位】：天津工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM911.4;O643.36

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本文编号：2731327