氨基酸功能化氧化石墨烯的制备及其对水中重金属的吸附研究

发布时间：2020-07-11 23:09

【摘要】：近年来,由冶金、采矿和化工等行业排放的污水造成的重金属污染对生态环境和人类健康造成了非常严重的危害。吸附作为一种简单、经济、有效的方法常被用于污水中重金属的移除。吸附主要通过重金属离子与吸附剂之间的分子间引力、化学键力和静电引力达到移除重金属的目的,其中吸附剂的表面区域和吸附位点是影响吸附能力的主要因素。石墨烯作为一种新型碳材料,它具有二维蜂窝状晶格结构且比表面积大。氧化石墨烯(GO)作为石墨的氧化剥离产物,它除了具有同样大的比表面积外,还含有大量的吸附和化学反应位点,因此常作为吸附剂材料对水体中重金属离子进行移除并可通过改性进一步增加吸附位点。氨基酸作为一种环境友好型材料,利用它们对氧化石墨烯进行表面修饰来提高酸性条件下对重金属离子的移除能力,具有巨大的现实意义。铅和铜为最常见的重金属污染物,为此,本文以石墨为原料,制备了氧化石墨烯及一系列氨基酸功能化氧化石墨烯,并研究了它们对水中Pb2+和Cu2+的吸附性能。(1)采用改进的Hummers法和电化学氧化法制备氧化石墨(分别标为GO-1和GO-2)并利用超声分散法剥离制得氧化石墨烯。随后利用全反射傅里叶红外光谱仪(ATR-FTIR)、紫外可见分光光度计(UV-Vis)、拉曼光谱仪(Raman)、X射线衍射仪(XRD)和光电子能谱仪(XPS)对GO-1和GO-2的结构及含氧官能团含量进行表征分析并对两者的氧化度进行了比较。此外还利用场发射扫描电子显微镜(SEM)对GO-2的微观形态进行了分析。最后研究了GO-1和GO-2在二次水、甲醇、乙醇、乙二醇、异丙醇、丙三醇和正丁醇等溶剂中的超声分散情况,比较两者在不同溶剂中的分散效果和稳定性。结果表明,利用改进的Hummers法和电化学氧化法均已成功制得氧化石墨且GO-2较GO-1的含氧官能团含量多,氧化度高;GO-2的微观形态为多层片状结构;GO-2在各溶剂中的分散效果和稳定性较GO-1好。(2)以GO-2为原料,使其分别与L-色氨酸(L-Trp)、L-半胱氨酸(L-Cys)、L-赖氨酸(L-Lys)、L-精氨酸(L-Arg)和L-丙氨酸(L-Ala)反应制备一系列氨基酸功能化氧化石墨烯(分别标为GO/L-Trp、GO/L-Cys、GO/L-Lys、GO/L-Arg和GO/L-Ala,统称为GO/L-AA)。随后利用ATR-FTIR、XRD、Raman和XPS对它们的结构进行表征分析。最后通过吸附实验比较氨基酸功能化氧化石墨烯对Pb2+和Cu2+的吸附效果。结果表明,氨基酸功能化氧化石墨烯均已通过GO-2中羧基和氨基酸中氨基之间的亲核取代反应制得,且它们对Pb2+和Cu2+的吸附效果为GO/L-TrpGO/L-CysGO/L-AlaGO/L-LysGO/L-Arg。(3)以GO/L-Trp为吸附剂,Pb2+和Cu2+为吸附对象,研究了吸附剂含量、溶液初始p H、离子强度、吸附时间、Pb2+和Cu2+初始浓度和温度等因素对吸附效果的影响。此外还对吸附动力学、热力学、等温线以及吸附剂循环利用等问题进行探究,并比较GO/L-Trp、活性炭和碳纳米管等碳材料对Pb2+和Cu2+的吸附效果。结果表明,当最佳吸附剂含量为10mg,p H分别为4和5时,GO/L-Trp对Pb2+和Cu2+吸附效果明显增强,其吸附百分率分别达到95%和98%;离子强度对吸附反应的影响很小,可以忽略不计;吸附反应在40min时达到平衡状态且符合二级动力学模型,其速控步骤为化学吸附;GO/L-Trp对Pb2+和Cu2+的吸附均为单层吸附且两者的最大吸附容量分别为222mg/g和588mg/g,优于其它碳材料对Pb2+和Cu2+的吸附效果;吸附反应为放热反应且在自然界中是自发进行的;GO/L-Trp在循环利用3次后对Pb2+和Cu2+吸附容量的变化小于5%,因此可以作为吸附剂循环用于水中Pb2+和Cu2+的移除。
【学位授予单位】：江南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ127.11;O647.3

【共引文献】