中空纤维膜接触器烟气脱硫性能研究

发布时间：2017-10-04 07:07

  本文关键词：中空纤维膜接触器烟气脱硫性能研究

  更多相关文章： 聚醚砜 聚偏氟乙烯 聚砜 石墨烯 溶胶-凝胶法 膜接触器 脱硫

【摘要】：烟气脱硫技术是脱除S02的最有效的方法之一,膜接触器是将膜过程与气体吸收过程相结合的一种新型技术。本论文首先以弱疏水的商品PVDF和PES中空纤维膜作为膜接触器,用于气液膜脱硫性能的研究。采用溶胶凝胶氟化法对PSf膜进行疏水改性,并对膜进行脱硫评价。利用石墨烯对PVDF膜疏水改性,并对膜进行一系列的表征和脱硫评价。主要研究工作和结论如下：(1)制备PVDF和PES中空纤维膜接触器用于模拟烟道气脱硫性能研究,考察了进气浓度、吸收液流量、组件长度、组件级数等对膜脱硫性能的影响。研究表明增加吸收液流量、组件长度、组件级数均可以提高中空纤维膜的脱硫率,增加进气浓度、吸收液流量可以提高中空纤维膜的吸收通量。对PES膜的润湿性能进行考察,研究发现膜润湿导致膜断裂伸长率降低,接触角降低,但并不影响膜表面的化学成分。在PES气液膜接触器连续试验中,在t=390min时,PES膜润湿体积分数为0.44%,膜润湿导致膜相传质系数降低,总传质传质阻力增加,膜相传质阻力变为吸收过程中主要传质阻力,膜相传质阻力占总传质阻力的73%,膜吸收通量下降42%,膜脱硫率下降33%。(2)以聚砜为基膜,空气浴长度为变量,采用相转化法制备PSf中空纤维膜。利用二氧化硅微球在膜表面构造二维粗糙结构,然后利用氟化物降低膜表面能,制备得到疏水的sol-f-PSf中空纤维膜,并用于模拟烟道气脱硫研究。对比PSf膜和sol-f-PSf膜的表面形貌、接触角、红外以及气体渗透性能,研究表明sol-f-PSf膜的孔径变小,接触角增加,脱硫率增加、气体吸收通量增加；在高疏水性情况下,膜的脱硫率和吸收通量由气体渗透性能和表面涂覆好坏决定,膜脱硫率最高为79%,膜SO2吸收通量可达5.12×10-4mol/m2s。(3)以PVDF为基膜,石墨烯为疏水改性剂,采用相转化法制备疏水PVDF/石墨烯杂化膜。考察乙醇中浸没时间以及石墨烯含量对膜结构与性能的影响,并对膜进行脱硫评价。研究结果表明双凝固浴制备得到膜的断面出现了结晶结构,结晶度增加,熔点增加,热稳定性增加；随着乙醇中浸没时间的增加,膜的正面和反面的孔径都增加,接触角增加,且正面的接触角大于反面的接触角；加入石墨烯,膜表面粗糙度增加,接触角增加,结晶度增加,接触角最高可达144。；脱硫试验表明,加入石墨烯后,膜的二氧化硫吸收通量增加；10h的稳定性实验表明,PVDF/石墨烯膜的脱硫性能稳定性好于PVDF膜,其SO2吸收通量仅降低16%。
【关键词】：聚醚砜 聚偏氟乙烯 聚砜 石墨烯 溶胶-凝胶法 膜接触器 脱硫
【学位授予单位】：天津工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;TQ051.893
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第一章 前言10-20
• 1.1 SO_2的危害10
• 1.2 烟气脱硫方法10-13
• 1.2.1 湿法脱硫技术10-11
• 1.2.2 半干法脱硫技术11
• 1.2.3 干法脱硫技术11-12
• 1.2.4 新型脱硫技术12-13
• 1.3 膜接触器13-15
• 1.3.1 膜接触器定义及分类13
• 1.3.2 膜接触器用膜13-15
• 1.4 膜的疏水改性15-18
• 1.4.1 膜浸润现象15-16
• 1.4.2 疏水改性16-18
• 1.4.2.1 溶胶-凝胶法17
• 1.4.2.2 表面涂覆法17
• 1.4.2.3 化学刻蚀法17-18
• 1.4.2.4 模板法18
• 1.4.2.5 静电纺丝18
• 1.5 本课题研究目的及意义18-20
• 第二章 PVDF与PES中空纤维膜脱硫性能研究20-42
• 2.1 前言20
• 2.2 实验方法及内容20-26
• 2.2.1 试验试剂与仪器20-21
• 2.2.2 膜结构与性能表征21-24
• 2.2.2.1 膜疏水性能21-22
• 2.2.2.2 膜的形貌表征22
• 2.2.2.3 平均孔隙率22
• 2.2.2.4 膜机械强度测试22
• 2.2.2.5 膜的孔径测试22
• 2.2.2.6 气体通量22-23
• 2.2.2.7 临界渗透水压23
• 2.2.2.8 红外光谱分析23
• 2.2.2.9 热失重分析23-24
• 2.2.3 膜接触器脱硫性能评价24-26
• 2.2.3.1 膜组件基本性能与参数24-25
• 2.2.3.2 脱硫实验原理25-26
• 2.3 结果与讨论26-41
• 2.3.1 膜接触器脱硫性能26-33
• 2.3.1.1 膜的基本性能表征26-27
• 2.3.1.2 填充密度对中空纤维膜脱硫性能的影响27
• 2.3.1.3. 组件长度对中空纤维膜脱硫性能的影响27-30
• 2.3.1.4 组件级数对中空纤维膜脱硫性能的影响30-31
• 2.3.1.5 吸收液流量对中空纤维膜脱硫性能的影响31-32
• 2.3.1.6 气液压差对中空纤维膜脱硫性能的影响32-33
• 2.3.2 中空纤维膜耐酸碱性能33-35
• 2.3.3 PES中空纤维膜浸润性能研究35-40
• 2.3.3.1 PES膜润湿机理探讨35-36
• 2.3.3.2 气液膜接触器传质模型的建立36-37
• 2.3.3.3 润湿对膜相传质的影响37-38
• 2.3.3.4 润湿对膜相传质阻力占总传质阻力比率的影响38-39
• 2.3.3.5 总传质系数随膜润湿体积分数变化39-40
• 2.3.4 PES膜接触器脱硫稳定性研究40-41
• 2.4 本章小结41-42
• 第三章 溶胶凝胶改性聚砜中空纤维膜及脱硫性能研究42-60
• 3.1 前言42-43
• 3.2 实验方法及内容43-47
• 3.2.1 实验试剂及材料43-44
• 3.2.2 中空纤维膜的制备及改性44-46
• 3.2.2.1 膜的制备44
• 3.2.2.2 膜的改性44-46
• 3.2.3 结构和性能的表征46-47
• 3.2.3.1 透射电子显微镜46
• 3.2.3.2 平均孔径和有效表面孔隙率46
• 3.2.3.3 膜坍塌压力46-47
• 3.2.3.4 膜疏水性47
• 3.2.3.5 膜的表面形貌47
• 3.2.3.6 膜机械强度47
• 3.2.3.7 临界渗透水压47
• 3.2.3.8 膜红外分析47
• 3.3 结果与讨论47-58
• 3.3.1 PSf中空纤维膜的性能表征47-49
• 3.3.1.1 PSf膜表面形貌47-48
• 3.3.1.2 PSf中空纤维膜渗透性能48-49
• 3.3.2 sol-f-PSf中空纤维膜性能表征49-55
• 3.3.2.1 二氧化硅形貌表征49-50
• 3.3.2.2 sol-f-psf膜的表面形貌50-52
• 3.3.2.3 sol-f-PSf膜的气体渗透性能52
• 3.3.2.4 PSf膜和sol-f-PSf膜表面化学成分分析52-53
• 3.3.2.5 sol-f-PSf中空纤维膜疏水性53-55
• 3.3.3 sol-f-PSf膜的脱硫性能55-58
• 3.3.3.1 PSf膜和sol-f-PSf膜的脱硫性能评价55
• 3.3.3.2 吸收液流量对sol-f-PSf膜脱硫性能的影响55-57
• 3.3.3.3 sol-f-PSf膜脱硫稳定性57-58
• 3.4 本章小结58-60
• 第四章 疏水PVDF/石墨烯膜的制备及脱硫评价60-76
• 4.1 前言60
• 4.2 实验材料及方法60-63
• 4.2.1 实验试剂及仪器61
• 4.2.2 膜的制备61-62
• 4.2.2.1 PVDF膜制备61-62
• 4.2.2.2 PVDF/石墨烯膜制备62
• 4.2.3 膜结构和性能表征62-63
• 4.2.3.1 透射电子显微镜62
• 4.2.3.2 X射线衍射62
• 4.2.3.3 差示扫描量热仪62
• 4.2.3.4 原子力显微镜62-63
• 4.2.3.5 膜疏水性63
• 4.2.3.6 膜表面形貌63
• 4.2.3.7 膜气通量63
• 4.2.3.8 膜平均孔径和有效表面孔隙率63
• 4.3 结果与讨论63-75
• 4.3.1 石墨烯表面形貌63-64
• 4.3.2 第一凝固浴时间的影响64-67
• 4.3.2.1. 第一凝固浴时间对PVDF/石墨烯膜表面形貌的影响64-65
• 4.3.2.2. 第一凝固浴时间对PVDF/石墨烯膜接触角的影响65-66
• 4.3.2.3. 第一凝固浴时间对PVDF/石墨烯膜结晶性能的影响66-67
• 4.3.3 石墨烯含量的影响67-74
• 4.3.3.1 石墨烯含量对PVDF/石墨烯膜接触角影响67-68
• 4.3.3.2 石墨烯含量对PVDF/石墨烯膜表面形貌的影响68-69
• 4.3.3.3 石墨烯含量对PVDF/石墨烯膜结晶行为的影响69-73
• 4.3.3.4 石墨烯含量对PVDF/石墨烯膜气体渗透性能的影响73-74
• 4.3.4 PVDF/石墨烯膜的脱硫性能74-75
• 4.4 本章小结75-76
• 第五章 全文总结76-78
• 参考文献78-88
• 攻读硕士期间发表学术论文88-90
• 致谢90

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本文编号：969267