杂原子改性生物基碳在环己烷氧化中的应用

发布时间：2025-06-26 03:47

　　近年,非金属碳材料在纳米材料和催化应用方面已成为一个非常热门的研究领域。碳材料具有优良的物理、化学性质,比如高比表面积、高稳定性、抗酸碱能力强等,其性能在很多方面优于传统催化剂。如今,石墨基碳材料、活性炭、碳纳米管、介孔碳及非金属掺杂碳材料在液相氧化反应中具有良好的催化效果。随着绿色化学和资源精细化理念的深入,如何利用生物质制备新型非金属掺杂生物基碳材料以及磁性生物基碳材料成为新的研究热点。为拓宽碳材料在液相氧化反应方面的应用,本论文将选用生物质作为碳源,制备出一系列杂原子改性生物基碳材料,并研究讨论它们在环己烷选择性催化氧化中的应用。具体内容如下:(1)选用纤维素作碳源,尿素和KOH为结构调控剂,通过改变碳化温度制备出一系列氮掺杂生物基碳材料。其最佳制备条件为:纤维素1g,尿素0.12g,KOH质量0.88g,焙烧温度800℃。以催化剂CKU-800-1:0.12为研究对象,对环己烷氧化反应条件进行优化,在TBHP用量为底物环己烷的8 mol%,反应温度为90 ℃,催化剂用量为30 mg,环己烷氧化反应19 h时,其转化率可达到7.1%,KA油的选择性100%。在环己烷的最优反应条件下...

【文章页数】：75 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１－２氮原子各能级示意图??

在杂原子中，氮原子与碳原子的原子半径非常接近，因此氮原子用于掺杂碳??材料中非常受欢迎氮掺杂碳和碳氮化物是很有趣的功能性材料，用于电??化学、功化学催化剂和过渡金属催化剂载体。如图１．３所示，取决于氮在石墨烯??片的位置，氮可以被分类为吡咯氮，吡啶氮，胺基氮和季氮??Ｊ?，?ＩＩ....

图３－３不同条件制备的催化剂的氮气吸附－脱附图（左）和其ＢＪＨ孔径分布图（右）??Ｆｉｇ．?３－３?Ｎｉｔｒｏｇｅｎ?ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ－ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｉｓｏｔｈｅｒｍｓ?（ｌｅｆｔ），?ａｎｄ?ｐｏｒｅ?ｓｉｚｅ?ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｓ?（ｒｉｇｈｔ）?ｏｆ??

Ｆｉｇ３－１?ＦＩ－ＩＲ?ｓｐｅｃｔｒａ?ｏｆ?ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ（ａ），?ＣＫＵ－４００－１：０．１２（ｂ），?ＣＫＵ－６００－１：０．１２（ｃ），??ＣＫＵ－８００－ｌ：０．１２（ｄ）??图３－２是样品ＣＫＵ－８００－ｌ：０．Ｉ２，ＣＫＵ－８００－ｌ：０．５，ＣＫＵ－８００－....

图3-9含氮碳纳米片的重复使用结果

图?３－１０ＣＫＵ－８００－ｈ０．５，?ＳｐｅｎｔＣＫＵ－８００－ｌ：０．５?的氮气吸附－脱附图（左）和??其ＢＪＨ孔径分布图（右）??Ｆｉｇ．?３－１０?Ｎｉｔｒｏｇｅｎ?ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ－ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｉｓｏｔｈｅｒｍｓ?（ｌｅｆｔ），?ａｎｄ?ｐｏｒｅ?ｓｉｚｅ....

图3-11样品CKU-800-1:0.5(a),SpentCKU-800-1:0.5(6)的Nls光电子能谱

图３－１２?样品ＣＫＵ－８００－ｌ：０．５（ａ），?ＳｐｅｎｔＣＫＵ－８００－ｌ：０．５（ｂ）的拉曼图??Ｆｉｇ．?３－１２?Ｒａｍａｎ?ｓｐｅｃｔｒａ?ｏｆ?ＣＫＵ－８００－１：０．５（ａ），?Ｓｐｅｎｔ?ＣＫＵ－８００－１：０．５（ｂ）??３．３．６含氮碳纳米片对不同烃基氧化....

本文编号：4053109