氟代石墨炔的合成及其电催化性能研究

发布时间：2025-06-28 01:42

　　石墨炔是具有我国自主知识产权的新材料,我国科学家一直在国际上引领了该领域研究和发展。石墨炔sp²和sp杂化的二维全碳网络结构、丰富的碳化学键、天然带隙、天然孔洞结构、优异的机械和化学稳定性以及可在任意材料表明低温可控生长等诸多独特性质,在生长性能调控等方面展现了巨大优势。自2010年被中国科学院化学研究所李玉良院士首次成功合成以来,石墨炔便在催化、能源、电子等许多领域展现了巨大的应用潜力和广泛的应用前景。本论文围绕石墨炔,通过可控取代修饰的方法,制备了氟取代石墨炔,实现了对石墨炔结构的精准调控,引入了新的催化活性中心,解决了传统无金属催化剂催化选择性差、活性低、稳定性差等问题。并将所制得的催化材料成功应用于全解水反应和常温常压下合成氨反应,催化剂表现出高反应选择性、高催化活性以及高稳定性,同时结合理论计算,深入的研究了反应的催化机理。本论文主要包括以下几个部分:第一章,概述了石墨炔的发展历史。从石墨炔独特的电子和化学结构出发,阐述了石墨炔基本性质,介绍了石墨炔合成和功能化修饰方法,重点概述了石墨炔在催化、能量转换与存储等方面所取得的重要研究成果,展示了石墨炔的广泛应...

【文章页数】：80 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1-2.不同种类单层石墨炔的结构图。

如图1-2所示,石墨炔是由sp-和sp2-杂化的碳原子组成的一种新的2D碳同素异形体,在石墨炔的基本结构单元中含有18个C原子,包括具有sp2杂化的六边形环中的6个C原子和具有sp杂化的线性炔链中的12个C原子[14]。富炔的结构使其具有优异的物理性质和化学稳定性的同时,还具有了....

图1-3扣除背景前(a)和扣除背景后(b)的GDY的紫外-可见-近红外光谱。

1.2.4石墨炔的光学性质Lu等[19,20]人计算并测量了GDY的光吸收光谱。将根据Li方法生长的GDY转移到石英玻璃基板上,以测量紫外可见近红外(UV-vis-NIR)光谱。GDY膜的典型吸收光谱如图1-2a(蓝线)所示,其中红线为背景。减去背景后,GDY膜在近红外至紫外....

图1-4(a)GDY拉曼光谱(b)强拉曼激活模式的原子震动

Liu和Zhang等[21]使用群论和第一性原理计算研究了GDY的拉曼光谱。与GR相比,GDY由于在原始单元中存在炔键和更多原子,因此表现出其他复杂的振动模式。如图1-4所示,GDY共有六种振动模式,对应于拉曼光谱中的六个峰。两个典型的拉曼峰Y和Y0分别来自炔烃三键的同步和异相拉....

图1-5、相对于GR(E=0)计算不同石墨炔的能量。

石墨炔中sp-和sp2-杂化碳原子的不同排列规则决定了它们的不同结构特征。例如,不同种类的单层石墨炔具有不同的晶体结构和对称性。大多数石墨炔具有像GR一样的六边形对称性,除了具有矩形对称性的6,6,12-石墨炔,其具有面内各向异性的矩形形状。很明显,α-石墨炔含量最高。对于β-,....

本文编号：4054218