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中国不同区域大气气溶胶化学成分浓度、组成与来源特征

发布时间:2016-08-09 22:15

  本文关键词:中国不同区域大气气溶胶化学成分浓度、组成与来源特征,由笔耕文化传播整理发布。


:/10.11676xxb2014.092        中国气象学会成立90周年纪念专刊            气象学报 doiq

中国不同区域大气气溶胶化学成分

浓度、组成与来源特征

??

张小曳

ZHANGXiaoey

中国气象科学研究院,北京,100081

犆犺犻狀犲狊犲犃犮犪犱犲犿犲狋犲狅狉狅犾狅犻犮犪犾犛犮犻犲狀犮犲狊,犅犲犻犻狀00081,犆犺犻狀犪狔狅犳犕犵犼犵120140102收稿,20140925改回.

张小曳.组成与来源特征.气象学报,():2014.中国不同区域大气气溶胶化学成分浓度、72611081117

犣犺犪狀犻犪狅犲.2014.犆犺犪狉犪犮狋犲狉犻狊狋犻犮狊狅犳狋犺犲犮犺犲犿犻犮犪犾犮狅犿狅狀犲狀狋狊狅犳犪犲狉狅狊狅犾犪狉狋犻犮犾犲狊犻狀狋犺犲狏犪狉犻狅狌狊狉犲犻狅狀狊狅狏犲狉犆犺犻狀犪.犃犮狋犪犕犲狋犲狅犵犡狔狆狆犵():狉狅犾狅犻犮犪犛犻狀犻犮犪,72611081117犵

”icture犃犫狊狋狉犪犮狋Inordertoobtaintheoverallchemical“oftheaerosolpollutioninthevariousreionsofChinaanddiscuss pg,,weneedtoassessandevaluatetheconcentrationlevelchemicalcomositionandtheirthefurtherdirectionofollutioncontrolpp,sourcesreionbreioninChina.FeaturesofthechemicalaerosolarticlesinChinahavebeenobtainedbasedontheanalsisgygpy,,,ofthesixmaorchemicalcomonents(sulfatenitrateammonium,mineralaerosoloranicandelementcarbon)fromthegjproundbasedobservationwithallhavintleastoneearloneasurements.Thefourmosthazeionsoftheninereionsggaygmyrgg,whicharethereionsouthofBeiinwithcharacteristicsofsnchronouschanininvisibilitithinChinaarealsoidentifiedgjgyggyw();;alsocalledtheHuabeiPlainandGuanzhonlaintheeasternChinareionwiththeYantzeRiverDeltaasitsmainbodgPggy;,thesouthChinareionwiththePearlRiverDeltaasitsmainbodandalsothereionofSichuanBasin.OfthePM1nChinagyg0i,,threemaorcomonentsareaccountedfor20%-38%ofthetotalmassformineralaerosol14%-24%forsulfateand11%jp,-18%fororaniccarbon.TheheaviestaerosolollutionwasfoundintheHuabeiandGuanzhonlainreionwiththeannualgpgPg

33//),35-47μmofsulfate(whichwasmuchhiherthantheurbanBeiinlevelof13to18μm28-meanconcentrationsofggjgg333

//),/45μmoforaniccarbon(about1.8factorhiherthantheBeiinevelof19-22μm19-22μmfornitrate(2ggjglggg33

/),/timeshiherthantheBeiinlevelof9.9-12μm14-16μmforammonium(stillonefactorhiherthantheBeiingjggggjg33

/),/meanconcentrationof6.2-8.4μmandthe9.1-12μmofelementalcarbonwhichwassimilarwiththelevelofBeigg

,inorethan50%massofnitrateandoraniccarbonareattributabletocoalcombustionandtheariculturalactivitisthejg.Mggy,,southernandnortheasternChinatheconcentrationlevelsmostimortantsourceforammonium.Intheurbanareasofeasternp,,ofaerosolchemicalcomonentsweresimilartothoseinBeiinbutintheurbanareasoftheSichuanBasintheannualmeanpjg,,concentrationswerehiherthaninBeiinexhibitineaverosolollutionthere.InLanzhouofnorthwesternChinatheurgjgghyap,excetformuchlowerconcentrabanlevelconcentrationsofaerosolchemicalcomonentswerealsosimilartothatinBeiinppjg,tioninelementalcarbonandbithiherconcentrationofnitrateobserved.IntheremotedesertareaofnorthwesternChinatheg,wchemicalconcentrationsofaerosolarticleswerefarlowerthaninBeiinhileitisalsotruefortheTibetanandYuannanpjg,,motorvehiclesourcesforurbanfuitivedustandariculturalactivitiesarefoundtobetheGuizhouPlateau.Coalcombustiongg,thefuturecontrolfourmaorpollutionsourcesbtheaerosolchemicalcomositionanalsisinthedifferentreions.Thereforejypyg:countermeasuresofatmoshericaerosolollutantsshouldbedirectedtothefollowinstrentheninoaldesulfurizationinadppgggc

国家重点基础研究发展计划9)。73项目(2011CB403401资助课题:

作者简介:张小曳,主要从事大气气溶胶研究。E:mailxiaoeams.cma.ov.cn@cyg

张小曳:中国不同区域大气气溶胶化学成分浓度、组成与来源特征                        1109,,ditiontothepowergenerationindustrfurtherreducinoalroducedemissionsofNOxoraniccarbonanditsprecursorgaygcpg,sesandeffectiveleducinmmoniaemissionsfromariculturalactivititheffectivelimitinheformationofsecondaryrgagywylgty,eseciallorsulfateandnitrate.aerosolpyf

,,V,A犓犲狅狉犱狊erosolchemicalcomonentChinaariousreionerosolpollutioncontrol Apg狔狑

摘 要 为获得中国不同区域大气气溶胶化学组成的总体“图景”,进一步探讨污染治理方向,需要分区域评估其化学成分浓组成与来源特征。通过对近地层中国内陆大气气溶胶中6种主要化学成分(硫酸盐、硝酸盐、铵、有机碳、黑碳和矿物度水平、

气溶胶)至少有1a观测研究的评估分析,获得不同区域气溶胶化学成分质量浓度水平与组成的评估结果,认识到在气溶胶污染最严重的4大区域(即北京以南的华北与关中平原区域、以长三角为主体的华东区域、以珠三角为主体的华南区域以及四川盆地)的PM1所占比例在2、硫酸盐(、有机碳(是3个主要组分;其中华北0%—38%)14%—24%)11%—18%)0中矿物气溶胶(

333

硫酸盐浓度在3/(远高于北京(/))、有机碳2/(约是与关中平原气溶胶污染在中国最重,5—47μm13—18μm8—45μmggg3333

北京(/)的1.、硝酸盐1/(约是北京(/)的2倍)、铵1/(仍然比北京19—22μm8倍)9—22μm9.9—12μm4—16μmgggg33(/)高1倍),黑碳在北京和北京以南城市的浓度差别不大(/)。这其中燃煤对硝酸盐和有机碳气6.2—8.4μm9.1—12μmgg

农业活动是铵的最重要来源。华东、华南和东北城市区域气溶胶化学成分浓度水平与北京相近,但四溶胶的贡献超过50%,川盆地城市站各组分浓度均高于北京,污染较重。西北兰州城市站,除了黑碳浓度低很多、硝酸盐浓度稍高外,其他气溶胶化学成分浓度水平与北京相当。西北偏远区域沙漠站点,各种气溶胶化学成分的浓度都要远低于北京。青藏高原和云贵高原城市站气溶胶化学成分浓度与北京相比也明显偏低。不同区域气溶胶化学组成分析显示,燃煤、机动车、城市逸散性粉尘和农业活动是4个最需要关注的污染源,加强除发电行业外的燃煤脱硫,进一步消减燃煤氮氧化物、一次有机碳和挥发性有机物排放,并有效减少农业活动排放到大气中的氨,更有效限制硫酸盐和硝酸盐的形成是已有大气污染治理对策基础上,未来应特别关注的控制方向。

关键词 气溶胶化学成分,中国,,各区域,气溶胶污染控制中图法分类号 P402

1 引 言

源自不同排放源的大气气溶胶化学成分对于气且决定着气溶胶光溶胶污染控制的指示意义明显,

学特性,并最终影响其天气气候效应。在人类活动影响不大的时期,气溶胶多为自然来源的背景气溶其中来自中国北方和蒙古国南部,以及中亚和西胶,

亚的亚洲粉尘气溶胶(,,)成为Zhanetal1996,2003g,北半球中纬度大气气溶胶的主要组成成分(Duceet,,。通过对比全球不al1980;Uematsu,etal1983)同城市和城郊区域至少有1a粉尘气溶胶观测的数图1),发现亚洲特别是近地面矿物气溶胶的年据(

均浓度较高,这其中有伴随着风蚀过程产生亚洲粉也包括城市逸散性粉尘的贡献,它们包括尘的影响,

没有充分燃烧的煤烟尘、道路开挖、未覆盖、建筑工,地和水泥等工业活动产生的矿物气溶胶等(Zhang,)。etal2002

人类活动0世纪80年代中国改革开放,  随着2

排放和形成的气溶胶大幅度增加,中东部近地面水

,,)。

通过对平能见度也明显下降(Zhanetal2012g

图1 全球不同区域近地面层矿物气溶胶年均

质量浓度对比(,,)Zhanetal2012g

Fi.1 Comarisonoftheannualmeanmassconcentrationgpofmineralaerosolbroundbasedmeasurementsfromtheyg

,,)variousreionsoftheworld(Zhanetal2012gg

()1110犃犮狋犪犕犲狋犲狅狉狅犾狅犻犮犪犛犻狀犻犮犪 气象学报 2014,726                               犵

1957—2005年去除雨(

雪)、雾(轻雾)和沙尘天之外,每天14时(北京时,下同)能见度变化的分析发现有9大区域能见度同步变化(Zhang,etal,2012),其中4个区域能见度下降明显,它们是北京南面的华北与关中平原区域、

以长三角为主体的华东区域、以珠三角为主体的华南区域及四川盆地,可视为霾的主要分布区域(图2中的区域Ⅱ、Ⅲ、Ⅴ和Ⅵ)

。图2 对1957—2005年去除雨(雪)、雾(轻雾)和沙尘暴天之外,每天14时能见度做旋转经验正交函数分解提取主模态特征,获得的9个能见

度变化同步的区域(Zhang,etal,2012)Fig.2 Nineregionswithcharacteristicsofsynchronouschanginginvisibilityw

ithinChina(Thedataare14:00BTsurfacevisibilityd

atafromthe681meteorologicalstationsinChinaduring1957-2005.Visibilitym

ode(principalcomponent)coefficientdistributionsisresolvedbyR

EOFmethod;Zhang,etal,2012)2 中国不同区域大气气溶胶化学组成

华北与关中平原(能见度同步变化的区域Ⅱ,图2),有至少1a(表1)大气气溶胶化学组成的研究显示,矿物气溶胶是此区域城市站点PM10中浓度最高(表1)和含量最大(图3)的组分,约占38%(河南省郑州)、35%(陕西省西安)、33%(河北省固城)。在北京的细气溶胶粒子中,矿物气溶胶虽不占主导地位,但也有约7%的贡献(表1)。矿物气溶胶在不同下垫面、不同混合状态和不同形状与粒度分布下,其散射和吸收效应也有所不同,矿物气溶胶对光的吸收作用为5%—14%已经在中国不同区域被发现(Zhang,etal,2008b)。在华北区域的低温条件下,O3与SO2在矿物气溶胶表面还被发现存在协同效应使二次硫酸盐生成速率随着温度降低出现先加快

后减慢的趋势,直接影响大气中二次硫酸盐生成总量(Wu,etal,2011)

。矿物气溶胶还与2—3种酸性气体反应,在表面形成液膜,抑制新粒子形成,并促使更多的硫酸盐和硝酸盐在其表面转化(Li,etal,2011

)。研究还发现矿物气溶胶因非均相反应形成的酸性液态表面对气液反应过程有一定的催化作用,

同时氧化剂的存在可以显著提高反应速率,促进二次有机气溶胶的形成(Liu,etal,2012)。矿物气溶胶浓度较高,

不仅有亚洲粉尘的贡献,还有大量逸散性粉尘加入,其参与非均相化学反应导致的其在云雾形成和天气气候变化中的作用,值得进一步研究。

硫酸盐气溶胶对太阳辐射有较强的散射作用,最新全球硫酸盐与辐射相互作用导致的辐射强迫估

算约为-0.4(-0.6—-0.2)W/m2

(Boucher,et

al,2013

),显示其对气候系统的冷却作用。在华北与关中平原,硫酸盐占PM10的比例为14%—17%(图3),从2006和2007年的硫酸盐平均浓度(表1)来看,城市站点硫酸盐浓度较高的包括西安

(47μg/m3)、郑州(44μg/m3)、固城(35μg

/m3)。不同观测获得的北京近些年细气溶胶粒子中硫酸盐浓度水平为13—18μg

/m3

,远低于其南面的郑州、西安和河北固城。西安在2006和2007年的浓度虽

仍然较高(Zhang,etal,2012),但与1996—1998年(Zhang

,etal,2002)相比已经有明显下降(表1)。城市大气中硫酸盐浓度较高与多数区域能源结构中煤所占比例超过70%有关,燃煤是硫酸盐气溶胶的主要来源,也是区域性雾霾天气形成、空气污染影响天气气候的一个主要贡献者。而预测到2050年,中国煤的使用仍将总体超过50%(大气环境保护战略专题组,2010),硫酸盐浓度较高的状况不会因此有明显的改变。从硫酸盐气溶胶前体物的排放量分布看,中国SO2排放强度较高的是东北、华北及华东、

华南等工业发达、人口众多的区域,而面积广大的西部地区及内蒙古则因为地广人稀、

工业用煤少的原因,排放强度也较低(Cao,etal,2011;Zhang,etal,2009

)。  碳气溶胶包括有机碳(OrganicCarbon,OC)和黑碳(或元素碳,ElementalCarbon,EC)两种,二者有许多共同的排放源,例如煤、石油等化石燃料燃烧,还有生物质燃烧源(Cao,etal,2011)

。最新估算认为来自化石燃料和生物燃料排放的一次有机碳

张小曳:中国不同区域大气气溶胶化学成分浓度、组成与来源特征                        1111

表1 中国陆地不同区域近地面大气气溶胶中6种主要化学成分质量浓度(单位:/)mgμ

Tabel1 Themassconcentrationsforthe6maorchemicalcomonentsinthejp

atmosherenearthegroundinthedifferentreionsoverChinapg

粒径

切割



采样位置及时间区域(—华北Ⅱ)与关中平原

能见度同步

变化区域

浓度

数据描述

矿物

2-

SO4

NO3

NH4

文献

气溶胶

OCEC



PM1

北京

(2008年)

四季均值

14

12

19

(,,Zhanetalg

)2013

大城市站点

PM1

北京(2007年6月

—2008年6月)北京(2001—2003年)北京(1999—2000年)

2226小时均值5站均值

(2001—2003年)

车公庄

清华大学

13116.76.1229.2

(张小曳,,etal

)2012(,,Wanetalg)2005(,,Yaoetal)2002

PM2.51618

17

1110

99.

8.46.2

56.



PM2.5

城市站点

PM10PM10PM10TSP

固城(河北)

(2006和2007年)郑州(河南)(2006和2007年)西安(陕西)(2006和2007年)西安(陕西)(1996—1998年)

城郊站点

PM2.5

青岛(山东)(1997—2000年)区域(—华东Ⅲ)大城市站点

四季均值

47

4.5

5.8

(,,Huetal

)2002

24个月均值

(2006和2007年)24个月均值(2006和2007年)24个月均值(2006和2007年)

四季均值

354447117

20221934

15161455

81102122

372845

119.112

(,,Zhanetalg

)2012(,,Zhanetalg)2012(,,Zhanetalg)2012(,,Zhanetalg)2002

上海(年月(,,

TSP

20039

—2年0051月)

181416

151618

14

5.75.76.6

6.26.411

Wantalge

)2006(,,Yeetal)2003Yaoetal)2002Yaoetal)2002

PM2.5PM2.5PM10PM10

上海(1999年3月

—2000年3月)

5.86.8

6.5

上海海南路站(,,上海(,,

(1999—2000年)南京

(2001年2—12月)

城郊站点

PM10PM10PM10

临安(浙江)(2006和2007年)常德(湖南)(2006和2007年)金沙(湖北)(和20062007年)区域(—华南Ⅴ)

城市站点

24个月均值

(2006和2007年)24个月均值(2006和2007年)24个月均值(2006和2007年)

222727

8.87.96.8

6.87.57.6

334028

151415

4.22.72.9

(,,Zhanetalg

)2012(,,Zhanetalg)2012(,,Zhanetalg)2012

两站均值

6.79.1

5站均值

(,,Wanetalg)2003

(1999—2000年)

同济站

番禺(广东)个月均值(,,

PM10

(2006和2007年)

24

(2006和2007年)

25

11

7.8

39

21

7.5

Zhantalge

)2012

()1112犃犮狋犪犕犲狋犲狅狉狅犾狅犻犮犪犛犻狀犻犮犪 气象学报 2014,726                               犵

续表1

)Table1 (Continued

粒径

切割

能见度同步

变化区域

浓度

数据描述



采样位置及时间—华南区域(Ⅴ)

矿物

2-

SO4

NO3

NH4

文献

气溶胶

OCEC



PM10

南宁(广西)

(2006和2007年)

24个月均值

(2006和2007年)广州样点

深圳样点中山样点香港城市样点

海岸站

211510129.36.9

5.104.

2.31.81.02.2

5.554.

3.23.32.6

22

18

3.9

(,,Zhanetalg

)2012

城市站点



PM2.5

广东(2002年10月

—2003年6月)

(,,Haleretalg

)2006



TSPand

PM10

香港

(1995—1996年)

城郊站

PM2.5

广东(2002年10月—2003年6月)

香港

区域(—四川盆地Ⅵ)

城市站点

从化样点城郊样点

109.2

0.300.50

2.42.3

(,,Haleretalg

)2006

0.96

(,,Chenetalg)2000



PM10

成都(四川)

(2006和2007年)区域(—东北Ⅰ)

城市站点

24个月均值

(2006和2007年)

40

15

14

85

36

11

(,,Zhanetalg

)2012



PM10

大连(辽宁)

(2006和2007年)

城郊站点

PM10

龙凤山(黑龙江)(2006和2007年)区域(—西北Ⅸ)

城郊站点

24个月均值

(2006和2007年)

10

4.9

2.6

19

16

2.3

(,,Zhanetalg

)2012

24个月均值

(2006和2007年)

23

13

7.7

62

20

5.3

(,,Zhanetalg

)2012

皋兰山(甘肃)个月均值(,,

PM10

(2006和2007年)

沙漠站

PM10

敦煌(甘肃)

(2006和2007年)

遥远背景站

PM10

阿克达拉(新疆)(2004—2005年)区域(—青藏高原Ⅷ)(2006和2007年)区域(—云贵高原Ⅶ)

城市站点

24

(2006和2007年)

3.3

0.58

0.60

4.7

2.9

0.35

(,,Quetal

)2009Zhantalge)2012

24个月均值

(2006和2007年)

7.6

2.4

0.66

86

30

3.9

(,,Zhanetalg

)2012

24

(2006和2007年)

16

18

6.4

83

19

3.8

Zhantalge

)2012

拉萨(西藏)个月均值(,,

PM10

3.1

2.2

3.6

38

22

3.9

贵阳(贵州)

TSP

(2003年)遥远背景站点

PM10

香格里拉(云南)

(2004—2005年)

1.6

0.45

0.15

0.85

3.1

0.34

(,,Quetal

)2009

22

3.0

3.8

(,,)Xiaoetal2004

,,Zhanetal2012)    所有数值至少包括一年四季的观测,(g

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