核壳MFI催化材料的合成以及苯与乙烯择形乙基化性能研究

发布时间：2025-05-04 21:56

　　对-二乙苯是一种具有高附加值的有机化工中间体,通常由乙苯的择形歧化择形烷基化反应制备。择形催化一直是分子筛及催化领域的重要研究方向之一,提高择形选择性是催化剂研制的关键,而制备核壳分子筛是其中最为有效的途径之一。另一方面,乙苯作为生产对-二乙苯的原料,其本身可以通过苯与乙烯的乙基化反应制得,而在该反应过程中,二乙苯也是一个重要的副产物。因此,本论文围绕制备核壳MFI催化材料以及尝试通过苯与乙烯择形乙基化反应合成乙苯联产对-二乙苯进行了以下研究:1.通过界面自组装的方法合成核壳结构的复合ZSM-5/MCM-41材料,并且研究多次包覆对核壳材料物化性质和催化性能的影响。所制备的核壳材料拥有丰富且规整的介孔结构,不仅有效地钝化催化剂外表面酸性位,还能促进反应分子的扩散,在苯与乙烯择形乙基化反应中,具有较好的择形选择性,较高的反应稳定性和较长的使用寿命。2.利用气固相晶化法制备无粘结剂核壳MFI分子筛,同时将其与含粘结剂样品进行对比,考察粘结剂对于分子筛物化性能的影响。无粘结剂核壳MFI分子筛改善了粘结剂对分子筛的造成不良影响并且钝化了分子筛外表面的酸性位,在苯与乙烯择形乙基化反应中,反应稳定性...

【文章页数】：82 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１．１ａ?｜Ｔ０４｜四面体?图ｌ．ｌｂ四面体结合图像??．．ｒＴｒｈｒｎｂＰｉｃｕｒｅ?ｏｆ?ＴＯｅｔｒａｈｅｄｒｏｎｓ?ｃｏｍｂｉｎｅｄ??

分子筛概述??１．１．１分子筛结构??分子筛作为一种具有规则三维四连接骨架结构的的微孔晶体材料，由［丁〇４］四面体??之间通过共用氧原子结合而成的。其中骨架Ｔ原子一般是Ｓｉ、Ａｌ、Ｐ原子，某些特殊情??况下会指Ｇａ、Ｂ、Ｃｏ、Ｂｅ等杂原子［１＇３］。［Ｔ〇４］四面体被称为初级结构....

图１．２四元环的示意图??Ｆｉ．?１．２?Ｐｉｃｔｕｒｅ?ｏｆ?ａ?ｆｏｕｒ－ｍｅｍｂｅｒｅｄ?ｒｉｎ

分子筛概述??１．１．１分子筛结构??分子筛作为一种具有规则三维四连接骨架结构的的微孔晶体材料，由［丁〇４］四面体??之间通过共用氧原子结合而成的。其中骨架Ｔ原子一般是Ｓｉ、Ａｌ、Ｐ原子，某些特殊情??况下会指Ｇａ、Ｂ、Ｃｏ、Ｂｅ等杂原子［１＇３］。［Ｔ〇４］四面体被称为初级结构....

图１．３方钠石笼的不同连接方式??Ｆｉｇ．?１．３?Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｃｏｎｎｅｃｔｉｏｎ?ｍｅｔｈｏｄｓ?ｏｆ?ｓｏｄａｌｉｔｅ?ｃａｇｅ??

多不同骨架的分子筛中会存在某些相同的三维四连骨架单元。Ｓｍｉｔｈ为这些三??维四连骨架结构做了一个总结。目前，ＩＺＡ将这些结构单元称为组成构筑单元（ＣＢＵ）。??不同的分子筛骨架中可能会出现同一种ＣＢＵ，通过分析这些ＣＢＵ可以找到分子筛间存??在的差别。例如，方钠石笼就是一种常见....

图１．６?ＺＳＭ－５三维网状结构??－－

第６页?华东理工大学硕士学位论文??铝比易调控，热和水热稳定性高，抗积碳能力强，三维直通交叉孔道结构的硅铝酸盐分??子筛。ＺＳＭ－５分子筛的初级结构单元，即硅氧四面体和铝氧四面体，共用一个顶点氧原??子通过氧桥的方式形成五元环，８个五元环在平行于ｃ轴方向组合成Ｐｅｎｔａｓｉｌ链，....

本文编号：4042864