木质素定向解聚制备单酚类化合物的研究
发布时间：2025-05-28 23:01
木质素是自然界中唯一具备高价值芳香族单体的可再生资源,具有巨大的经济价值。然而,由于其特殊的空间结构和复杂而稳定的连接键,木质素是生物质三大组分中最难以被高值化利用的组分。液相催化解聚技术可将木质素转化为高品质的单酚类化合物,但该技术目前还存在着许多关键科学问题没有解决,如木质素结构与其解聚效果的具体关系仍不明确、解聚不充分、产物选择性较差等,解决以上问题对实现生物质的全组分高值化利用有重要意义。本文从"结构与解聚效果"的角度出发,首先获得了一系列木质素的结构信息;然后重点针对含量最丰富的β-O-4连接键,运用多种催化体系,在相对温和条件下实现了木质素的一步深度解聚定向制备单酚类化合物;最后获得了结构与解聚效果之间的定量关系。采用现代化表征手段对八种木质素的元素组成、官能团分布、三种单体比例以及连接键含量进行了解析,并初步探究了黑液木质素在亚临界水中的无催化解聚行为。结果表明:相对于针叶木质素和草本木质素,阔叶木质素中的碳含量略低（58.63-61.07%）,含有更多的甲氧基和紫丁香基结构单元;阔叶木木质素中的连接键含量普遍比禾本科植物木质素和针叶木木质素中高,桦木木质素中的β-0-4连...
【文章页数】：137 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 木质素概述
1.2.1 木质素化学结构
1.2.2 木质素的制备
1.3 木质素转化方法
1.4 木质素液相催化解聚研究进展
1.4.1 木质素酸催化解聚
1.4.2 木质素碱催化解聚
1.4.3 木质素催化氧化解聚
1.4.4 木质素催化氢化解聚
1.5 木质素解聚的影响因素
1.5.1 木质素结构
1.5.2 反应温度及时间
1.5.3 反应介质
1.6 木质素液相催化解聚研究中存在的问题
1.7 课题的研究目的、思路及内容
1.8 本章小结
第二章 木质素的结构解析及其解聚初探
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验材料
2.2.2 实验装置及步骤
2.2.3 木质素及解聚产物的表征
2.3 木质素的结构解析
2.3.1 木质素的宏观形貌
2.3.2 木质素的元素分析
2.3.3 木质素的FTIR分析
2.3.4 木质素的HSQC分析
2.4 黑液木质素在亚临界水溶剂中的无催化解聚研究
2.4.1 黑液木质素解聚的产物产率
2.4.2 黑液木质素解聚单酚产物分布
2.4.3 黑液木质素解聚固体产物的理化特性
2.4.4 木质素在亚临界水中的反应机理
2.5 本章小结
第三章 木质素二聚体模型化合物的C-O断键研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验材料
3.2.2 催化剂的制备及其表征
3.2.3 实验装置及步骤
3.2.4 计算方法
3.3 二聚体模型化合物的原位氢化C-O断键研究
3.3.1 催化剂的表征
3.3.2 β-O-4模型化合物中的原位氢化C-O断键
3.3.3 其他二聚体模型化合物中的原位氢化C-O断键
3.3.4 原位氢化C-O断键中的反应途径及反应机理
3.4 二聚体模型化合物的酸催化C-O断键研究
3.4.1 β-O-4模型化合物中的酸催化C-O断键
3.4.2 β-O-4模型化合物中的C-O协同催化断键
3.4.3 其他二聚体模型化合物中的酸催化C-O断键
3.4.4 酸催化C-O断键中的反应机理
3.5 本章小结
第四章 木质素的原位氢化解聚研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验材料
4.2.2 实验装置及步骤
4.2.3 解聚产物的表征
4.3 酸溶桦木木质素的原位氢化解聚研究
4.3.1 反应气氛的影响
4.3.2 反应温度的影响
4.3.3 反应时间的影响
4.3.4 解聚产物的其他分析
4.3.5 回收催化剂的表征及循环使用
4.4 不同木质素的原位氢化解聚研究
4.5 木质素原位氢化解聚途径
4.6 木质素结构与其解聚产物产率之间的定量关系
4.7 本章小结
第五章 木质素的酸催化解聚研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 实验材料
5.2.2 实验装置及步骤
5.2.3 解聚产物的表征
5.3 酸溶桦木木质素的酸催化解聚研究
5.3.1 溶剂体系的影响
5.3.2 反应温度的影响
5.3.3 反应时间的影响
5.3.4 解聚产物的13C NMR分析
5.4 不同木质素的酸催化解聚研究
5.5 木质素酸催化解聚机理
5.6 木质素解聚产物类型与解聚方式之间的关系
5.7 本章小结
第六章 全文总结及展望
6.1 全文总结
6.2 论文创新点
6.3 研究展望
致谢
参考文献
附录
作者简历
攻读博士学位期间的学术成果
本文编号：4048340
【文章页数】：137 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 木质素概述
1.2.1 木质素化学结构
1.2.2 木质素的制备
1.3 木质素转化方法
1.4 木质素液相催化解聚研究进展
1.4.1 木质素酸催化解聚
1.4.2 木质素碱催化解聚
1.4.3 木质素催化氧化解聚
1.4.4 木质素催化氢化解聚
1.5 木质素解聚的影响因素
1.5.1 木质素结构
1.5.2 反应温度及时间
1.5.3 反应介质
1.6 木质素液相催化解聚研究中存在的问题
1.7 课题的研究目的、思路及内容
1.8 本章小结
第二章 木质素的结构解析及其解聚初探
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验材料
2.2.2 实验装置及步骤
2.2.3 木质素及解聚产物的表征
2.3 木质素的结构解析
2.3.1 木质素的宏观形貌
2.3.2 木质素的元素分析
2.3.3 木质素的FTIR分析
2.3.4 木质素的HSQC分析
2.4 黑液木质素在亚临界水溶剂中的无催化解聚研究
2.4.1 黑液木质素解聚的产物产率
2.4.2 黑液木质素解聚单酚产物分布
2.4.3 黑液木质素解聚固体产物的理化特性
2.4.4 木质素在亚临界水中的反应机理
2.5 本章小结
第三章 木质素二聚体模型化合物的C-O断键研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验材料
3.2.2 催化剂的制备及其表征
3.2.3 实验装置及步骤
3.2.4 计算方法
3.3 二聚体模型化合物的原位氢化C-O断键研究
3.3.1 催化剂的表征
3.3.2 β-O-4模型化合物中的原位氢化C-O断键
3.3.3 其他二聚体模型化合物中的原位氢化C-O断键
3.3.4 原位氢化C-O断键中的反应途径及反应机理
3.4 二聚体模型化合物的酸催化C-O断键研究
3.4.1 β-O-4模型化合物中的酸催化C-O断键
3.4.2 β-O-4模型化合物中的C-O协同催化断键
3.4.3 其他二聚体模型化合物中的酸催化C-O断键
3.4.4 酸催化C-O断键中的反应机理
3.5 本章小结
第四章 木质素的原位氢化解聚研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验材料
4.2.2 实验装置及步骤
4.2.3 解聚产物的表征
4.3 酸溶桦木木质素的原位氢化解聚研究
4.3.1 反应气氛的影响
4.3.2 反应温度的影响
4.3.3 反应时间的影响
4.3.4 解聚产物的其他分析
4.3.5 回收催化剂的表征及循环使用
4.4 不同木质素的原位氢化解聚研究
4.5 木质素原位氢化解聚途径
4.6 木质素结构与其解聚产物产率之间的定量关系
4.7 本章小结
第五章 木质素的酸催化解聚研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 实验材料
5.2.2 实验装置及步骤
5.2.3 解聚产物的表征
5.3 酸溶桦木木质素的酸催化解聚研究
5.3.1 溶剂体系的影响
5.3.2 反应温度的影响
5.3.3 反应时间的影响
5.3.4 解聚产物的13C NMR分析
5.4 不同木质素的酸催化解聚研究
5.5 木质素酸催化解聚机理
5.6 木质素解聚产物类型与解聚方式之间的关系
5.7 本章小结
第六章 全文总结及展望
6.1 全文总结
6.2 论文创新点
6.3 研究展望
致谢
参考文献
附录
作者简历
攻读博士学位期间的学术成果
本文编号：4048340
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