铌酸钾钠单晶生长及巨压电性能研究

发布时间：2018-03-06 17:19

  本文选题：KNN晶体　切入点：顶部籽晶提拉法　出处：《哈尔滨工业大学》2017年博士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：在过去几十年,传统的铅基压电材料由于其良好的温度稳定性和优异的压电性能,一直占据着压电器件的统治地位。然而由于含铅材料对环境和人体会造成很大的危害,以及世界各国相继出台了限制含铅材料使用的法令,开发可替代的、优良的以及对环境友好的无铅压电材料已成为目前材料科学领域的主要课题之一。目前,铌酸钾钠(K1-xNax NbO3,简称KNN)基无铅压电材料由于其优异的压电、铁电和介电性能,且具有较高的居里温度,被认为是最有可能取代铅基材料的无铅压电材料之一。对于KNN基无铅压电材料的研究主要集中在陶瓷领域,而以化学掺杂为主来改善压电性能的方法将造成KNN基无铅压电材料存在比较差的温度稳定性。此外,研究提高压电性能的物理机制也不适合用陶瓷来作为研究介质。相比于陶瓷,压电单晶具有高取向性、结构简单的特点,更适合进行物理机制研究。因此,本文就纯KNN晶体的生长,电学性能、压电性能演变、大应变和大压电系数进行研究。首先采用顶部籽晶助溶剂法生长了组分x=0.11 0.70的KNN单晶。通过观察晶体生长的温场和工艺条件,探索最佳的生长条件。不断优化生长参数,生长得到高质量、大尺寸和无裂痕的KNN晶体。通过分析生长温度、组分和过量的助溶剂之间的关系,讨论了单晶中K和Na元素的分凝以及温度对组分的影响。系统地研究了KNN晶体的结构,通过XRD衍射技术分析了在室温下不同组分的结构,研究了其晶格常数随组分的变化。通过第一性原理,计算并分析了KNN晶体的生长形貌,证实了实际生长的单晶中存在晶体圆角的形貌。系统地研究了KNN基单晶的电学性能。通过电桥法研究了KNN晶体的介电性能,判断了晶体的居里温度和四方 正交相变温度,分析它们随组分的变化规律。通过对铁电性能的研究,发现低I/V曲线说明KNN晶体具有良好的质量,但是在低频电滞回线中出现漏电现象,表明KNN晶体中存在氧空位。测量分析了[001]C方向极化的K0.47Na0.53NbO3和K0.8Na0.2NbO3两种组分晶体的全矩阵宏观机电参数。发现K0.47Na0.53NbO3和K0.8Na0.2NbO3晶体都具有较大的厚度机电系数,在厚度机电器件中具有可观的应用前景。并利用坐标变化方法研究了铁电晶体宏观机电性能的取向效应,发现铁电畴的取向在晶体的宏观机电性能中起主要作用。系统研究了不同组分KNN晶体压电性能的演变。通过准静态法研究了不同组分晶体在极化前和极化后的压电系数,并分析自发极化方向与组分之间的关系。确定组分、自发极化方向和自由能之间的关系,认为自由能能够影响自发极化方向,最终形成宏观压电性能。通过电致应变测量,发现只有当x=0.54和0.57时出现巨大的电致应变行为,进一步验证了自由能影响自发极化的理论。系统研究了不同温度和频率对电致应变的影响,表明KNN晶体具有良好的工作温区和稳定性,以及良好可恢复性。在频率越低时,电致应变越大,在0.1 Hz的测试频率下,多次循环应变S达到0.55%。KNN晶体压电系数的演变可以很好的解释K/Na在0.5/0.5附近具有最大压电性能的机理,同时KNN晶体大应变的发现增添了应变领域的高性能材料,且异于相变温度处发现大应变的机理更加有助于了解晶体应变的内在本质问题。通过调控顶部籽晶助溶剂法,生长出了巨压电系数的KNN晶体,压电性能达到1500 pC/N。分析该晶体电畴结构,可以发现电畴的面密度要比正常压电系数晶体大的多,同时在PLM显微镜下观察到电畴弯曲现象及阶梯状电畴的形貌,在PFM显微镜中观察到电畴的扭曲现象可能是单斜相,在电镜中观察到电畴的多变和复杂性。并且通过XRD摇摆曲线更加直观的反映了晶格在应力引入后发生巨大的变化。通过朗道理论分析,可以预测当KNN晶体中引入应力增大时,其压电系数可达到3000 pC/N以上,并且研究了KNN晶体自由能的变化,确定压电性能的提高是由于体系自由能降低,导致自发极化容易偏转造成的。KNN晶体的巨压电系数发现可以证实应力是可以使压电性能得到非常大提高的根本原因,通过对内应力的观察可以更好的了解内应力作用到晶格上的过程,进而更加清晰的认识了解压电性能的本质问题。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O782

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本文编号：1575761