表面活性剂增效修复PAHs污染土壤的影响因素及机制

发布时间：2017-03-21 05:11

  本文关键词：表面活性剂增效修复PAHs污染土壤的影响因素及机制，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：随着炼焦和石化产业迅速发展,煤炭、石油中有机物不完全燃烧的加剧,大量多环芳烃进入土壤环境,在土壤中吸附沉积,造成土壤多环芳烃严重污染。如何高效修复多环芳烃污染土壤已成为一个生态修复关注的焦点问题。由于表面活性剂胶束能增溶多环芳烃并将其从土壤中脱除,表面活性剂增效修复(Surfactant enhanced remediation,SER)已成为一种快速且高效修复多环芳烃污染土壤常用的方法,尤其是阴-非混合表面活性剂能够生成混合胶束,减少表面活性剂在土壤上的吸附,更成为SER研究的热点。然而在实际修复过程中,土壤中盐、粘土矿物和碳纳米材料如何影响阴-非表面活性剂对污染土壤的修复,仍然未知。因此,本文围绕着如何提高多环芳烃污染土壤的表面活性剂增效修复这一问题,开展盐、粘土矿物和碳纳米材料对阴-非表面活性剂修复的影响及作用机制的研究,考察表面活性剂在粘土矿物和碳纳米材料上的吸附及模拟,探明多环芳烃在粘土矿物及碳纳米材料和表面活性剂溶液中的分配,系统地研究在这三种因素影响下如何实现高效的土壤修复。论文取得的主要成果如下:(1)盐促进阴-非混合表面活性剂对芘的增溶和洗脱。盐降低混合表面活性剂临界胶束浓度,同时胶束中SDBS质量分数XSDBS增大,更多单体生成胶束;在含盐体系中表面活性剂溶液对芘的摩尔增溶率MSR,胶束-水分配系数Kmc明显提高,偏移系数R增大,因此含盐阴-非混合表面活性剂对菲有更强的增溶能力,标准吉布斯自由能变?GS0明显降低,增溶过程更加容易进行。盐抑制混合表面活性剂TX-100/SDBS在土壤上的吸附,增大溶液中有效表面活性剂浓度,提高芘的洗脱效率;盐促进阴-非混合表面活性剂增溶和解吸的主要机理为盐降低混合阴-非表面活性剂的临界胶束浓度,使得生成的混合胶束数量更多、结构更稳定、相互作用更强。(2)土壤中粘土矿物组成和含量对阴-非混合表面活性剂高效修芘污染土壤有显著影响。在富含高岭土的南方红壤中,单一TX-100比阴-非混合表面活性剂有更好的洗脱效果,在富含蒙脱石土壤中,单一SDBS比阴-非混合表面活性剂有更好的洗脱效果。在蒙脱石及富含蒙脱石土壤中芘更难于解吸,洗脱率低且在洗脱时间内保持不变,而在高岭土及富含高岭土土壤中芘更容易解吸,解吸动力学分别符合一阶模型和二室模型。同时,温度和震荡速率的增大促进芘在土壤和粘土矿物中的去除。TX-100比SDBS增溶能力强,相比于混合表面活性剂,单一TX-100在富含高岭土的土壤中低吸附量,单一SDBS在富含蒙脱石的土壤中低吸附量是单一表面活剂提高洗脱效果的主要机制。TX-100强烈吸附于具有2:1晶型的蒙脱石层间及SDBS与蒙脱石和高岭土中的Ca2+、Mg2+发生沉积是单一表面活性剂比混合表面活性剂吸附量低的主要原因。因此,选择表面活性剂进行增效修复多环芳烃污染土壤时,应充分查明土壤粘土矿物组成,选取最佳的表面活性剂进行增效修复。(3)碳纳米材料会影响表面活性剂对多环芳烃增效修复效果。菲在SDBS溶液中浓度低,更容易吸附到碳纳米材料上,由此降低洗脱效率;与SDBS相比,菲更容易在TX-100溶液中增溶,而在碳纳米管和石墨烯上的吸附量低。因此,TX-100更适合在碳纳米材料存在条件下进行土壤修复。在菲-碳纳米材料-表面活性剂体系中,与碳纳米管相比菲在石墨烯上的吸附损失更少。当表面活性剂浓度高于临界解吸浓度时,菲在表面活性剂和碳纳米材料体系中的水相溶解度呈直线增加。碳纳米管比石墨烯具有更高的碳的含量、比表面积、对菲和表面活性剂TX-100和SDBS吸附量。菲在碳纳米管上的最大吸附量为120mg/g,在石墨烯上最大吸附量为104mg/g,此外菲在碳纳米管和石墨烯上的吸附符合Freundlich模型。表面活性剂吸附实验结果表明碳纳米管(TX-100 833mg/g,SDBS 850mg/g)比石墨烯(TX-100 562mg/g,SDBS 661mg/g)有更大的吸附量。TX-100在碳纳米管和石墨烯上的吸附符合线性模型,而SDBS符合Freundlich模型。因此与石墨烯相比,碳纳米管对表面活性剂增效修复的影响更大。此研究为碳纳米材料存在的条件下高效修复PAHs污染土壤提供科学依据。(4)泥浆反应器有效地对芘污染土壤进行表面活性剂增效修复,芘在1h内即快速达到解吸平衡,增加洗脱温度、搅拌转速、曝气率均促进芘在土壤上的洗脱。其中TX-100表面活性剂最佳洗脱条件:表面活性剂浓度5000mg/L、搅拌速率200rpm、温度45℃、曝气率0.75vvm和泥浆浓度为20%。芘在污染土壤的解吸符合一级动力学模型(吸附曲线拟合系数在99%以上)。表面活性剂浓度、洗脱温度、搅拌速率、曝气率、泥浆浓度等因子对TX-100在富含高岭土土壤上的洗脱有显著的影响,本结果为PAHs污染土壤工程化修复提供有益的技术参考。
【关键词】：土壤修复 多环芳烃 表面活性剂 粘土矿物 碳纳米材料
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X53
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-16
• 第一章 绪论16-41
• 1.1 多环芳烃污染土壤修复现状16-23
• 1.2 表面活性剂增效修复PAHS污染土壤研究进展23-34
• 1.2.1 胶束23-25
• 1.2.2 表面活性剂增溶25-27
• 1.2.3 土壤解吸27-29
• 1.2.4 环境因子对表面活性剂增效修复的影响29-33
• 1.2.5 表面活性剂的回收33-34
• 1.3 粘土矿物对土壤修复的影响34-36
• 1.3.1 粘土矿物对有机污染物及表面活性剂的吸附35
• 1.3.2 粘土矿物对表面活性剂增效修复的影响35-36
• 1.4 碳纳米材料对土壤修复的影响36-38
• 1.4.1 碳纳米材料对HOCs及表面活性剂吸附的影响36-37
• 1.4.2 碳纳米材料对SER的影响37-38
• 1.5 研究存在问题与不足38
• 1.6 研究目的与研究内容38-41
• 1.6.1 研究目的和意义38-39
• 1.6.2 研究内容39-41
• 第二章 盐协同混合表面活性剂修复芘污染土壤41-60
• 2.1 材料与方法42-45
• 2.1.1 实验材料42-43
• 2.1.2 实验设计43-44
• 2.1.3 分析方法44-45
• 2.2 结果与讨论45-58
• 2.2.1 盐对单一及混合表面活性剂的临界胶束浓度的影响45-48
• 2.2.2 盐对单一及混合表面活性剂胶束的相互作用48-50
• 2.2.3 含盐单一及混合混胶束对芘的增溶50-56
• 2.2.4 含盐混合表面活性剂对芘污染土壤的洗脱56-58
• 2.3 本章小结58-60
• 第三章 粘土矿物对阴-非混合表面活性剂增效修复的影响研究60-88
• 3.1 材料与方法61-64
• 3.1.1 实验材料61
• 3.1.2 实验设计61-64
• 3.1.3 分析方法64
• 3.2 结果与讨论64-86
• 3.2.1 土壤及粘土矿物表征64-65
• 3.2.2 芘在单一及混合表面活性剂的增溶65
• 3.2.3 环境因子对洗脱芘的影响65-70
• 3.2.4 芘在富含粘土矿物土壤上的洗脱70-72
• 3.2.5 芘在粘土矿物的洗脱72-74
• 3.2.6 讨论74-77
• 3.2.7 TX-100/SDBS在富含蒙脱石土壤上的吸附77-80
• 3.2.8 TX-100/SDBS在富含高岭土土壤上的吸附80-82
• 3.2.9 TX-100/SDBS在蒙脱石上的吸附82-84
• 3.2.10 TX-100/SDBS在高岭土上的吸附84-86
• 3.3 本章结论86-88
• 第四章 菲在碳纳米材料和表面活性剂中的分配研究88-101
• 4.1 材料与方法89-91
• 4.1.1 实验材料89
• 4.1.2 实验设计89-91
• 4.1.3 碳纳米材料表征91
• 4.1.4 分析方法91
• 4.2 结果与讨论91-99
• 4.2.1 碳纳米材料表征91-92
• 4.2.2 表面活性剂TX-100/SDBS对菲的增溶92-94
• 4.2.3 菲在碳纳米管和石墨烯上的吸附94-95
• 4.2.4 表面活性剂TX-100 和SDBS在碳纳米管和石墨烯上的吸附95-97
• 4.2.5 菲在碳纳米材料和不同浓度表面活性剂溶液中的分配97-98
• 4.2.6 不同浓度菲在碳纳米材料和表面活性剂溶液中的分配98-99
• 4.3 本章结论99-101
• 第五章 表面活性剂强化泥浆反应器洗脱修复芘污染土壤的研究101-114
• 5.1 材料与方法103-104
• 5.1.1 实验材料103
• 5.1.2 实验设计103-104
• 5.2 结果与讨论104-113
• 5.2.1 分析方法104-105
• 5.2.2 影响因子对泥浆反应器洗脱的影响105-111
• 5.2.3 解吸动力学及方差分析111-113
• 5.3 本章结论113-114
• 结论与展望114-117
• 参考文献117-128
• 攻读博士学位期间取得的研究成果128-130
• 致谢130-132
• 附件132

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本文编号：259098