甲基丙烯醛氧化为甲基丙烯酸的杂多酸催化剂的铵根改性研究
发布时间：2025-07-09 04:57
甲基丙烯醛（Methacrolein,MAL）选择性氧化制甲基丙烯酸（Methacrylic acid,MAA）是甲基丙烯酸甲酯（Methyl Methacrylate,MMA）清洁生产工艺的关键步骤,其核心技术是开发优异性能的以磷钼酸和磷钼钒酸为基础的Keggin型杂多酸催化剂。铵根基团（NH4+）是磷钥钒酸类杂多酸催化剂的一个较为特殊的抗衡阳离子,对于催化剂的形貌、结构和性能均有重要的影响,能有效提高杂多酸催化剂在MAL氧化为MAA反应中的催化活性。但是有关杂多酸中的铵根基团的引入方式、对杂多酸物理化学性质及催化活性的作用机制尚没有相对系统的研究。由此本文分别从引入无机铵、含氮有机分子和离子液体等三个方面探讨了不同前体引入的含氮化合物继而转化的铵根基团对杂多酸催化剂的晶相结构、表面形貌、酸性、氧化还原性及其催化活性的作用机制。具体研究内容如下:（1）制备了系列催化剂 Cs（NH4）xH3-xPMo11VO40（x = 0.5、1.0...
【文章页数】：155 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 文献综述
1.1 引言
1.2 杂多酸催化剂
1.2.1 杂多酸化合物的定义和结构
1.2.2 Keggin结构杂多酸的结构
1.2.3 Keggin结构杂多酸的性质
1.3 Keggin结构杂多酸在催化方面的应用
1.3.1 Keggin型杂多酸催化剂在酸催化方面的应用
1.3.2 Keggin型杂多酸催化剂在氧化催化方面的应用
1.3.3 Keggin结构杂多酸在MAA合成过程中的应用
1.4 有机-无机杂化杂多酸催化剂在催化方面的应用
1.5 本文的选题目的及主要内容
第2章 碳酸氢铵对MAL氧化为MAA的磷钼钒酸铯催化剂的改性
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验试剂和设备
2.2.2 催化剂的制备
2.2.3 催化剂的分析表征技术
2.2.4 催化剂的活性评价
2.3 催化剂的表征结果与讨论
2.3.1 焙烧前催化剂的热稳定性分析
2.3.2 催化剂焙烧前后的基本结构分析
2.3.3 催化剂焙烧前后的表面形貌和孔结构分析
2.3.4 焙烧后催化剂的酸性分析
2.3.5 催化剂表面元素的化学态分析
2.4 催化剂的活性评价结果与讨论
2.4.1 不同铵含量对催化剂反应活性的影响
2.4.2 铵根对催化剂稳定性的影响
2.5 本章小结
第3章 CTAB对MAL氧化为MAA的磷钼钒酸铯催化剂的改性
3.1 引言
3.2 实验部分
3.3 催化剂的表征结果与讨论
3.3.1 催化剂的基本结构分析
3.3.2 催化剂的微观表面形貌和孔结构分析
3.3.3 CTAB与焙烧前催化剂的热稳定性分析
3.3.4 焙烧后催化剂的酸性分析
3.3.5 催化剂表面元素的化学态分析
3.4 催化剂的活性评价结果与讨论
3.5 本章小结
第4章 甲壳素对MAL氧化为MAA的磷钼钒酸铯催化剂的改性
4.1 引言
4.2 实验部分
4.3 催化剂的表征结果与讨论
4.3.1 催化剂的基本结构分析
4.3.2 催化剂元素的化学态
4.3.3 催化剂的微观表面形貌
4.3.4 甲壳素和焙烧前催化剂的热稳定性分析
4.3.5 焙烧后催化剂的酸性分析
4.3.6 催化剂表面元素化学态分析
4.3.7 催化剂分子中磷物种和碳物种的研究
4.4 僱化剂的活性评价结果与讨论
4.4.1 MAL氧化生成MAA反应机理研究
4.4.2 不同含量的甲壳素对杂化催化剂活性的影响
4.4.3 不同的反应温度对杂化催化剂活性的影响
4.4.4 杂化催化剂的稳定性评价
4.5 本章小结
第5章 离子液体对MAL氧化为MAA的磷钼钒酸催化剂的改性
5.1 引言
5.2 实验部分
5.3 催化剂的表征结果与讨论
5.3.1 催化剂焙烧前后的基本结构分析
5.3.2 催化剂焙烧前的热稳定性分析
5.3.3 催化剂的微观表面形貌
5.3.4 焙烧后催化剂的氧化还原性分析
5.3.5 焙烧后催化剂的酸性分析
5.3.6 催化剂表面元素的化学态分析
5.4 离子液体氢键碱性的相关计算
5.5 催化剂的活性评价结果与讨论
5.6 本章小结
第6章 结论与展望
6.1 结论
6.2 创新点
6.3 展望
参考文献
致谢
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果
本文编号：4057193
【文章页数】：155 页
【学位级别】：博士
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摘要
Abstract
第1章 文献综述
1.1 引言
1.2 杂多酸催化剂
1.2.1 杂多酸化合物的定义和结构
1.2.2 Keggin结构杂多酸的结构
1.2.3 Keggin结构杂多酸的性质
1.3 Keggin结构杂多酸在催化方面的应用
1.3.1 Keggin型杂多酸催化剂在酸催化方面的应用
1.3.2 Keggin型杂多酸催化剂在氧化催化方面的应用
1.3.3 Keggin结构杂多酸在MAA合成过程中的应用
1.4 有机-无机杂化杂多酸催化剂在催化方面的应用
1.5 本文的选题目的及主要内容
第2章 碳酸氢铵对MAL氧化为MAA的磷钼钒酸铯催化剂的改性
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验试剂和设备
2.2.2 催化剂的制备
2.2.3 催化剂的分析表征技术
2.2.4 催化剂的活性评价
2.3 催化剂的表征结果与讨论
2.3.1 焙烧前催化剂的热稳定性分析
2.3.2 催化剂焙烧前后的基本结构分析
2.3.3 催化剂焙烧前后的表面形貌和孔结构分析
2.3.4 焙烧后催化剂的酸性分析
2.3.5 催化剂表面元素的化学态分析
2.4 催化剂的活性评价结果与讨论
2.4.1 不同铵含量对催化剂反应活性的影响
2.4.2 铵根对催化剂稳定性的影响
2.5 本章小结
第3章 CTAB对MAL氧化为MAA的磷钼钒酸铯催化剂的改性
3.1 引言
3.2 实验部分
3.3 催化剂的表征结果与讨论
3.3.1 催化剂的基本结构分析
3.3.2 催化剂的微观表面形貌和孔结构分析
3.3.3 CTAB与焙烧前催化剂的热稳定性分析
3.3.4 焙烧后催化剂的酸性分析
3.3.5 催化剂表面元素的化学态分析
3.4 催化剂的活性评价结果与讨论
3.5 本章小结
第4章 甲壳素对MAL氧化为MAA的磷钼钒酸铯催化剂的改性
4.1 引言
4.2 实验部分
4.3 催化剂的表征结果与讨论
4.3.1 催化剂的基本结构分析
4.3.2 催化剂元素的化学态
4.3.3 催化剂的微观表面形貌
4.3.4 甲壳素和焙烧前催化剂的热稳定性分析
4.3.5 焙烧后催化剂的酸性分析
4.3.6 催化剂表面元素化学态分析
4.3.7 催化剂分子中磷物种和碳物种的研究
4.4 僱化剂的活性评价结果与讨论
4.4.1 MAL氧化生成MAA反应机理研究
4.4.2 不同含量的甲壳素对杂化催化剂活性的影响
4.4.3 不同的反应温度对杂化催化剂活性的影响
4.4.4 杂化催化剂的稳定性评价
4.5 本章小结
第5章 离子液体对MAL氧化为MAA的磷钼钒酸催化剂的改性
5.1 引言
5.2 实验部分
5.3 催化剂的表征结果与讨论
5.3.1 催化剂焙烧前后的基本结构分析
5.3.2 催化剂焙烧前的热稳定性分析
5.3.3 催化剂的微观表面形貌
5.3.4 焙烧后催化剂的氧化还原性分析
5.3.5 焙烧后催化剂的酸性分析
5.3.6 催化剂表面元素的化学态分析
5.4 离子液体氢键碱性的相关计算
5.5 催化剂的活性评价结果与讨论
5.6 本章小结
第6章 结论与展望
6.1 结论
6.2 创新点
6.3 展望
参考文献
致谢
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果
本文编号：4057193
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/4057193.html
教材专著
