过渡金属电解水催化剂界面结构的调控和性能研究

发布时间：2025-06-19 02:34

　　全球化石能源的过渡使用及其带来的环境问题已经成为制约当今世界可持续发展的两大基本问题,这迫切需要开发和利用无碳的新型清洁能源。其中,氢气因具有来源广泛、热值高、燃烧无污染等特点,而被认为是化石能源的最佳替代品。利用自然界中分布广泛的可再生能源,诸如太阳能、风能、潮汐能等进行发电,然后驱动水的电解产氢,是一种既能满足环境保护目的,又能满足对移动式能源载体需求的理想手段。然而,一方面由于驱动水分解的电催化剂多为贵金属材料,其昂贵的价格以及稀少的储量严重限制了电解水产氢的规模化生产;另一方面,传统的电催化剂驱动水分解时仍需要较高的过电势,能量转换效率低,经济成本高。因此,设计出具有高效催化活性的廉价电催化剂,对氢能的发展以及传统能源结构的转变有着重要意义。而在诸多候选材料中,过渡金属材料储量丰富、种类繁多、晶体结构和电子结构复杂多变,通过合理的材料设计可以获得优异的电催化活性,是最具潜力的廉价且高效的电解水产氢催化剂材料。本论文通过改善过渡金属材料表界面原子和电子结构以促进其电催化性能为出发点,结合同步辐射XAFS技术与其他表征手段,研究并讨论了复合结构对过渡金属材料活性位点的配位构型、电子结...

【文章页数】：129 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 电解水催化剂的研究背景和现状
        1.2.1 研究背景
        1.2.2 HER催化剂研究现状
        1.2.3 OER催化剂研究现状
        1.2.4 PEC光阳极研究现状
    1.3 界面调控的方式
        1.3.1 离子掺杂
        1.3.2 形貌调控
        1.3.3 异质结构造
    1.4 本论文的主要研究内容
    参考文献
第2章 基本原理和表征方法
    2.1 电催化剂材料的电化学分析
        2.1.1 电化学分析原理
        2.1.2 电化学测量方法
    2.2 同步辐射X射线吸收谱学
        2.2.1 EXAFS基本原理
        2.2.2 XAFS测量技术
    2.3 电催化的原位XAFS测量和反应池设计
        2.3.1 信号采集模式的选择
        2.3.2 原位反应池的设计
    参考文献
第3章 表面亲水性调控对CoOOH-graphene的电解析氧性能的研究
    3.1 引言
    3.2 样品的制备与形貌表征
        3.2.1 样品制备
        3.2.2 形貌表征
    3.3 电化学性质表征及分析
        3.3.1 OER性能表征
        3.3.2 表面亲水性表征
        3.3.3 法拉第效率计算
    3.4 CoOOH-graphene的XAFS表征和分析
        3.4.1 软线XANES表征和分析
        3.4.2 Co K-edge的EXAFS表征和分析
    3.5 DFT理论计算分析
    3.6 本章小结
    参考文献
第4章 电压驱动下表面活性结构重排对FeP@NC电解析氢性能的研究
    4.1 引言
    4.2 样品制备与形貌表征
        4.2.1 样品制备
        4.2.2 形貌表征
    4.3 HER性能表征及分析
    4.4 原位XAFS实验设计及结构分析
        4.4.1 实验设计
        4.4.2 反应中结构变化分析
        4.4.3 反应后结构变化分析
    4.5 DFT理论计算分析
    4.6 本章小结
    参考文献
第5章 表面缺陷态对3D CoOOH/BiVO₄光阳极光电解水性能的研究
    5.1 引言
    5.2 样品制备与形貌表征
        5.2.1 BiVO₄电极的制备
        5.2.2 CoOOH/BiVO₄光阳极的制备
        5.2.3 形貌和结构表征
    5.4 电化学性质表征及分析
        5.4.1 PEC性能表征
        5.4.2 载流子运动行为分析
        5.4.3 缺陷态性质分析
    5.5 DFT理论计算分析
    5.6 本章小结
    参考文献
第6章 总结和展望
    6.1 总结
    6.2 展望
    参考文献
在读期间发表的学术论文和专利
致谢



本文编号：4050720