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生物质炭基材料催化有机胺类物质的选择氧化研究

发布时间:2025-05-10 22:49
  选择氧化有机胺合成肟或亚胺是化学工业上非常重要的反应,在药物、农药以及高分子材料的生产过程中都起着举足轻重的作用。目前传统的合成路线存在金属催化剂成本高、反应条件苛刻、氧原子利用率低以及对环境不友好等缺点。因此,研究开发经济高效的无金属催化剂及绿色环保的氧化剂组成的催化体系具有重要的理论意义和应用前景。生物质水热炭具有原材料来源广泛、生产成本低、可大面积推广等显著优点,作为近几年来新兴的一种绿色催化材料引起广泛学者的关注,但用在有机胺类物质选择氧化到肟或偶联合成亚胺的反应中还鲜见报道。本论文主要从以下两个方面对生物质水热炭材料作为催化剂的应用进行研究:(1)以葡萄糖为原料、丙烯酸为共聚单体,通过低温水热和高温焙烧制备出表面富含羧基、羟基的多孔炭球(HTC),并利用FT-IR、Raman、XRD、SEM、XPS和氮气吸脱附等表征技术对其微观结构与理化性质进行研究。以环己胺为模型底物,探讨其催化环己胺氧化合成环己酮肟的催化性能,结果表明HTC表现出的催化活性和环己酮肟的选择性明显高于所测试的商业活性炭及制备的C3N4。还发现在HTC制备过程中加入丙烯酸,能提高其催化活性和环己酮肟的选择性,当...

【文章页数】:84 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述
    1.1. 生物质水热炭
        1.1.1. 生物质的定义
        1.1.2. 生物质水热炭的研究概述
        1.1.3. 生物质水热炭催化剂的应用
    1.2. 环己胺氧化的研究概况
        1.2.1. 双氧水氧化法
        1.2.2. 分子氧氧化法
    1.3. 苄胺氧化的研究概况
    1.4. 研究目的及主要内容
第二章 葡萄糖基水热炭催化环己胺选择氧化制备环己酮肟的研究
    2.1. 前言
    2.2. 实验部分
        2.2.1. 仪器与试剂
        2.2.2. 催化剂的制备
        2.2.3. 环己胺的选择氧化反应
        2.2.4. 反应产物的分析方法
        2.2.5. 催化剂的表征手段
    2.3. 结果与讨论
        2.3.1. 催化剂活性比较
        2.3.2. 反应溶剂的筛选
        2.3.3. 焙烧温度对催化剂性能的影响
        2.3.4. 催化剂用量对环己胺氧化反应的影响
        2.3.5. 氧化剂用量对环己胺氧化反应的影响
        2.3.6. 反应温度对环己胺氧化反应的影响
        2.3.7. 反应时间对环己胺氧化反应的影响
        2.3.8. 催化剂的循环利用
        2.3.9. 不同有机胺的氧化反应
        2.3.10. 催化剂活性位点的探究
    2.4. 催化剂表征结果分析
        2.4.1. 红外光谱分析
        2.4.2. 拉曼光谱分析
        2.4.3. X射线衍射分析
        2.4.4. X射线光电子能谱分析
        2.4.5. 扫描电子显微镜分析
        2.4.6. 氮气吸脱附分析
    2.5. 本章小结
第三章 枫木基水热炭催化苄胺选择氧化制备亚胺的研究
    3.1. 前言
    3.2. 实验部分
        3.2.1. 仪器与试剂
        3.2.2. 催化剂的制备
        3.2.3. 苄胺的氧化偶联反应
        3.2.4. 反应产物的分析方法
        3.2.5. 催化剂的表征手段
        3.2.6. DFT理论计算
    3.3. 结果与讨论
        3.3.1. 催化剂活性比较
        3.3.2. 反应溶剂的筛选
        3.3.3. 水热温度对催化剂性能的影响
        3.3.4. 焙烧温度对催化剂性能的影响
        3.3.5. 氧气压力对苄胺氧化反应的影响
        3.3.6. 催化剂用量对苄胺氧化反应的影响
        3.3.7. 催化剂的循环利用
        3.3.8. 苄胺类衍生化合物的氧化偶联反应
        3.3.9. 不对称亚胺的合成
        3.3.10. 催化剂活性位点的探究
    3.4. 催化剂表征结果分析
        3.4.1. 红外光谱分析
        3.4.2. X射线衍射分析
        3.4.3. X射线光电子能谱分析
        3.4.4. 透射电子显微镜分析
        3.4.5. 氮气吸脱附分析
        3.4.6. 与催化活性位点有关的反应机理
    3.5. 本章小结
第四章 结论与展望
    4.1. 结论
    4.2. 展望
参考文献
研究生期间发表的论文
致谢



本文编号:4044437

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